【摘 要】
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近年来,水中有毒有害有机污染物的种类和含量日益增多,对生态环境和人体健康产生巨大危害。印染废水因其色度大、浓度高、可生化性差等特点成为水污染治理的难题,而卡马西平因其结构复杂、性质稳定、难以降解的特点,同样引起众多研究者的关注。目前的处理方法对于这两类难降解有机污染物的处理效果不佳,而基于硫酸根自由基的高级氧化技术则表现出了较大的应用潜力。但目前活化过一硫酸盐（PMS）的催化材料仍存在不足之处,因
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近年来,水中有毒有害有机污染物的种类和含量日益增多,对生态环境和人体健康产生巨大危害。印染废水因其色度大、浓度高、可生化性差等特点成为水污染治理的难题,而卡马西平因其结构复杂、性质稳定、难以降解的特点,同样引起众多研究者的关注。目前的处理方法对于这两类难降解有机污染物的处理效果不佳,而基于硫酸根自由基的高级氧化技术则表现出了较大的应用潜力。但目前活化过一硫酸盐（PMS）的催化材料仍存在不足之处,因此亟需开发出新型高效的催化材料来活化PMS降解水中的难降解有机污染物。研究以锌掺杂的钴MOFs材料作为前体,经过高温煅烧制备了新型纳米钴锌氧化物材料（N-Co3O4/ZnO）,开发出高效环保的N-Co3O4/ZnO/PMS体系降解水中有机污染物。优化了N-Co3O4/ZnO的制备条件,并对材料进行表征,以及探讨了N-Co3O4/ZnO/PMS体系对水中典型有机污染物（罗丹明B及卡马西平）的降解效果、反应条件以及反应机理,主要研究成果如下:（1）对比了MOFs衍生的纳米四氧化三钴（N-Co3O4）、纳米氧化锌（N-ZnO）和N-Co3O4/ZnO材料活化PMS的能力。在降解罗丹明B（Rh B）的反应中,N-Co3O4/ZnO的反应速率常数为0.5380 min-1,其反应速率分别是N-Co3O4(0.0384min-1)以及N-ZnO(0.0350 min-1)的14.01倍和15.37倍,表明纳米钴锌双金属氧化物的催化性能优于两种纳米单金属氧化物。不同比例的锌掺杂优化实验结果表明,钴锌摩尔比为1:1的N-Co3O4/ZnO材料对PMS的活化能力最强。N-Co3O4/ZnO材料维持着对应的MOFs前体的正十二面体结构,而且锌和钴在材料中的分布较为均匀,且均以氧化态的形式存在。XPS图谱表明,锌的掺杂使得材料表面产生了丰富的氧空位,而且随着锌掺杂比例的上升,氧空位的含量也随之上升。（2）探讨了不同因素对于N-Co3O4/ZnO/PMS体系降解罗丹明B的影响,得到最佳的反应条件为:溶液pH值为7.00,N-Co3O4/ZnO的投加量为0.20 g/L,PMS的投加量为0.10 g/L。反应10min,罗丹明B的去除率达到100%。自由基淬灭实验及EPR测试结果表明,N-Co3O4/ZnO/PMS体系中产生了·OH、SO4-·和1O2,其中SO4-·和1O2发挥主要作用。（3）N-Co3O4/ZnO/PMS体系降解罗丹明B的反应过程符合一级动力学方程,Ea=31.517 kJ/mol,与其他材料相比,其催化能力较为优异。催化剂重复实验结果显示,重复利用4次,罗丹明B的去除率均能保持96%以上,表明材料具有较强的稳定性。共存离子影响实验表明,Cl-对反应影响较小,而HCO3-和HPO42-抑制了罗丹明B的降解。（4）探究了溶液pH、PMS及催化剂的用量对于N-Co3O4/ZnO/PMS体系降解卡马西平（CBZ）反应效果的影响,得到最适反应条件为:溶液pH值为7.00、PMS的投加量为0.05g/L、N-Co3O4/ZnO的投加量为0.05g/L。在此条件下仅反应7 min,卡马西平去除率达到100%,反应速率为0.5278 min-1。（5）根据高效液相色谱-质谱联用技术得到了降解卡马西平反应的中间产物信息,结合相关研究成果,分析了N-Co3O4/ZnO/PMS体系降解卡马西平的反应机理,推测了卡马西平的主要降解途径。
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