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重晶石是钡盐生产的主要原料,贵州省重晶石资源储量丰富,是全国乃至世界最主要的钡盐生产基地,素有“世界钡盐在中国,中国钡盐在贵州”之说。重晶石碳热还原法是钡盐生产的主要方法,但该工艺存在BaSO4转化率低,渣量大,能耗高等问题,提高重晶石碳热还原过程BaSO4转化率一直是该领域关注的热点。随着我国的产业转型升级,对资源集约化使用以及环境保护要求的提高,解决这一行业重大共性关键技术问题更显迫切。但目前的研究主要依据碳热还原过程的化学反应原理,着眼于过程的宏观性质和工艺参数优化,而很少关注重晶石的矿物学特征及碳热还原过程复杂的固相反应行为,这或许是目前重晶石碳热还原法钡盐生产技术研究成果不尽人意的主要原因之一。重晶石碳热还原过程本质是BaSO4转化为BaS的相变过程,但在实际反应过程中,由于重晶石是一种以硫酸钡（BaSO4）为主的非金属混合物矿产品,常伴生有石英、黏土、绢云母、褐铁矿等脉石矿物,各矿物组分在高温碳热还原过程中发生多元多相参与的复杂固相反应过程,各类反应的相互制约或相互促进都可能影响体系中BaSO4相向BaS相转变的固相反应,导致重晶石碳热还原过程BaS转化率低。论文以我国典型的大型沉积型重晶石矿床贵州镇宁泥盆系重晶石矿为研究对象,在对其矿物学特征进行系统研究的基础上,从影响重晶石碳热还原转化率的本质问题固相反应相变行为研究出发,通过热力学、动力学、分子模拟计算等手段与实验矿物学方法结合,对重晶石碳热还原过程固相反应、脉石矿物相变行为及相关反应历程进行研究,发现其影响规律、提出调控措施,并进行实验优化验证。论文的开展,可为重晶石碳热还原技术的改进,提高重晶石转化率提供基础数据、理论指导及技术支撑。研究主要发现:（1）贵州镇宁重晶石矿矿层横向稳定,纵向上大致分为三个沉积矿层,矿层间被薄层硅质岩及硅质白云岩隔开,矿床呈层状、似层状产出。矿石构造以块状、条带状、纹层状为主,矿石中Sr、Cu、Zn、Cl、Ni、Nb等微量元素含量明显偏高,Sr元素富集明显,MgO亏损,具有明显的沉积岩特征。（2）重晶石主要物相是斜方晶系的BaSO4,微量呈立方晶系;脉石矿物主要是石英、绢云母、褐铁矿,其中以石英含量最高。石英在层间矿物中呈六方晶系,单斜晶系及四方晶系的石英含量较少,其余是隐晶质的玉髓及包裹体。（3）原子矩阵法计算及热力学分析研究表明,在重晶石碳热还原反应过程中,体系独立反应数为10个,主要包括BaSO4的碳热还原反应、C的气化反应和生成酸溶性钡盐的固相反应。（4）通过热力学计算与系统的实验矿物学方法结合,发现重晶石碳热还原过程,酸溶性钡主要是由SiO2参与固相反应产生的。降低重晶石杂质含量、严格控制体系还原气氛以及提高反应温度均有利于重晶石转化率提高。（5）重晶石碳热还原过程的限制性环节是气-固界面化学反应,动力学方程可由Erofeev方程表达:ln[-ln（1-x）]（28）nln t（10）ln k,其表观活化能随重晶石粒度的减小而减小。同时,该过程还受传热、传质等影响。（6）重晶石碳热还原过程,脉石矿物成分SiO2发生由石英相向鳞石英相及方石英相的晶型转变,同时,SiO2晶型重构过程活性高使其易与体系中钡盐反应生成BaSiO3,并进一步反应生成Ba2SiO4;脉石矿物成分Fe2O3在体系中优先被C还原为Fe3O4和Fe单质,并参与反应生成酸溶性钡;脉石矿物成分Al2O3主要与SiO2形成Al2O3-SiO2固溶体,并与体系中钡盐反应生成硅铝酸钡,且其更倾向以晶格取代的形式占据Si的位置形成硅铝酸钡固溶体。（7）分子模拟计算显示,在BaSO4晶胞中,O原子的反应活性最强。在BaSO4与C以及CO的作用过程中,CO分子在BaSO4（001）面形成氧端占优吸附,C原子进入BaSO4超胞与O原子作用,导致BaSO4中Ba-O键弱化断裂脱O引发反应。BaSO4碳热还原反应历程为C（CO）与BaSO4中O作用,Ba-O键先断裂脱出一个O,生成CO（CO2）和BaSO3,而后C或CO继续与BaSO3中O产生相互作用,继续脱O生成BaS。分子动力学模拟表明,CO分子与C相比能较多且均匀的分布于BaSO4的表面,说明CO与BaSO4表面的反应活性较C与BaSO4表面的反应活性强。（8）采用响应面法对重晶石碳热还原工艺条件进行了优化,表明煅烧温度对BaS转化率影响最大,粒径次之。优化的工艺参数为:煅烧温度950℃、煅烧时间30min、原料配比3:1,原料粒径200 mesh,在此条件下硫化钡平均转化率为90.2%。（9）采用选矿配矿获得不同杂质含量的重晶石矿样,考察了杂质含量对重晶石碳热还原转化率的影响。研究发现,SiO2是贵州镇宁重晶石矿中的主要杂质,通过浮选工艺能较好地实现BaSO4与SiO2杂质的分离,但约1.5%的SiO2以BaSO4包裹体形式存在,使其难以分离;SiO2对重晶石碳热还原反应的影响主要是独立矿物形式的SiO2影响为主,随SiO2含量增加,体系水溶性钡转化率降低、酸溶钡转化率增加。（10）通过重晶石在无氧和有氧条件下的碳热还原反应研究发现,在无氧条件下反应,体系最佳碳热还原温度可降低约100℃,但却促进了硅酸钡的生成。（11）通过碳酸盐矿化剂对重晶石碳热还原反应进行强化,研究发现,CaCO3、Na2CO3及K2CO3均能促进重晶石碳热还原体系碳气化反应进行,降低体系反应温度。添加CaCO3在850℃反应时BaS转化率最高,同时其还具有固硫脱硅和疏松熟料的作用。