氢正仲转化用铁基催化剂的制备与催化性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:XIEJUANJUAN1984
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氢正仲态的转化是实现液氢储存的关键步骤,而正仲氢转化是一个极其缓慢的过程,采用催化剂进行催化转化是实现正仲氢快速转化及高效液化的必然途径。研究表明,铁基催化剂活性高、安全性能较好,但其微观尺寸和形貌对催化性能的影响尚未明确。因此掌握铁基催化剂的可控制备方法,并以此为基础探索催化剂微观尺寸和形貌对催化性能的影响规律对研究氢正仲转化问题具有重要意义。超重力反应器具有分子尺度调控微观混合强度的特性,可实现结晶成核过程的有效控制,是通过反应沉淀过程可控制备催化剂颗粒的优良手段。本课题首次提出了采用超重力反应沉淀法和超重力结合溶剂热法制备氢正仲转化用铁基催化剂的思路,通过过程调控实现对其微观尺寸、形貌的可控制备。以此为基础,研究催化剂微观尺寸、形貌对催化性能的影响。此外还探索了催化剂磁性与其催化性能之间的关系,具有重要的学术价值和应用前景。论文得出的结论如下。(1)采用超重力反应沉淀法,考察了尿素浓度、晶化时间、晶化温度以及超重力水平对产物微观形貌和尺寸的影响。实验结果表明,通过实验工艺参数调控可实现纳米αα-Fe203的可控制备。超重力水平和尿素浓度改变可实现α-Fe203晶粒形貌控制,产物形貌有类球形和菱形六面体;尿素浓度、超重力水平、晶化温度、晶化时间等参数,可实现晶粒平均尺寸在70-165 nm范围内调控。(2)采用超重力结合溶剂热法,以铁盐、碱、油酸、水、醇为原料,实现了纳米铁氧物种类、形貌和尺寸的可控制备,得到了以下结论:NaOH浓度、晶化时间、超重力水平、醇水比、醇种类可以调控铁氧物的种类以及晶粒形貌、尺寸;在以氯化铁和氢氧化钠、油酸、水和醇为原料,NaOH浓度为0.1-0.4mol/L,超重力水平为70-436 g,晶化时间为8-12 h,醇水比为50mL/100mL,醇种类为甲醇和乙醇时,可实现球、立方块、半锥形多种形貌的α-Fe203晶粒的可控制备,晶粒分散性良好、形貌规整,尺寸范围在20-75 nm。(3)通过对α-Fe203催化剂的正仲氢催化性能研究可以得出:α-Fe2O3的晶粒形貌为菱形六面体时催化性能最好;同一形貌的产物,随着晶粒尺寸的减小,催化性能增加。在反铁磁性物质中,氢正仲转化催化性能可能和催化剂剩余磁化强度有关,剩余磁化强度越小,催化剂催化性能越好。
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