新颖和原创性晶体结构的合成是现代化学的一个主要分支，一系列的合成方法用于设计和控制产物以及晶体结构。利用原创性晶体合成功能性材料的研究已经受到广泛的关注。具有强的分子间作用形成的分列堆积化合物在低温下可能有很宽范围的基态（诸如，超导性，自旋密度波，Peierls绝缘体，自旋Peierls绝缘体等等）。磁性[M（mnt）₂]^-单阴离子（M=Ni，Pd and Pt，mnt为丁二腈烯二硫醇阴离子）容易形成面对面堆积结构，这是由于它们的扩展的电子结构和平面型分子结构。用具有柔性分子结构的苄基吡啶衍生物（[RBzPy]⁺，R代表取代基）作为平衡阳离子来控制[M（mnt）₂]^-单阴离子的堆积形式，一系列此类具有分列堆积结构的离子对化合物得到了合成，其中一些化合物显示自旋Peierls转变。TCNQ^-自由基离子具有平面型分子构型以及扩展的电子结构，这与[M（mnt）₂]^-单阴离子是相似的，而且已经用于构筑具有传导和磁性性质的低维分子固体，这是因为自由基在沿着堆积方向之间的π…π作用使电子传导和磁性耦合作用得以完成。正因为TCNQ^-自由基离子这样的特点，为了进一步了解具有低维结构化合物的分子间相互作用和磁学性质，我们研究了[RBzPy][TCNQ]系列化合物。在本论文中六种由TCNQ^-自由基和苄基衍生物或苄基喹啉（摩尔比为1：1（1-3）、2：1（4）和2：3（5-6））形成的的离子对电荷转移化合物得到了制备和结构表征。在化合物1和3中TCNQ^-自由基离子和相应的阳离子形成分列堆积结构，化合物1中堆积是有规则的，而在化合物3中堆积是不规则的。在化合物2中，TCNQ^-自由基单阴离子形成π二聚体。化合物4、5和6中存在两种晶体学不等价的TCNQ，其中化合物4中TCNQ的价态为-0.5，而化合物5和6中的TCNQ价态分别为-1和0。化合物1和4是顺磁性，它们的磁性行为不能很好地遵守一维磁性链模型。化合物2和3显示非常弱的顺磁性特征，这是因为磁性不纯的原因，它们内在的磁性特征应该是反磁性。化合物5和6典型的磁性特征为：（1）在TCNQ的堆积体中强烈的反铁磁性耦合作用导致在室温下χ_mT数值比唯自旋值要小得多；（2）变温磁性耦合行为导致了χ_m^-1versus T偏离线型关系。