宽带隙半导体碳化硅(SiC)具有高热导率、高电子饱和漂移速度以及大的临界击穿场强,使得其有望成为大功率电力电子器件的首选材料。基于SiC半导体的高功率电力电子器件比Si器件的品质因数优越1000倍,使用这种新型器件的电力系统可以达到节能降耗70%。作为功率器件,SiC MOS器件是关注的热点,高品质绝缘膜是SiC MOS器件工作的基础,低的界面态密度是其性能保障。然而,传统热氧化SiC MOS结构的界面态密度过高,降低了SiC MOS器件的性能。因此,探索SiC/SiO2界面缺陷的形成机理,明确界面态的起源和消减技术具有重要的科学和工程实用价值。本论文发展了一种能够描述SiC表面在真实氧化环境下氧化行为的第一性原理热力学方法,以此研究SiC/SiO2界面形成过程中SiC的热氧化相图；结合变角X射线光电子能谱(ARXPS)测试和紧束缚密度泛函方法分析了SiC/SiO2界面的组成和可能缺陷构型；采用混合密度泛函理论方法计算获得各种可能缺陷构型在SiC带隙中的准确能级位置,确立了这些缺陷对近界面态的贡献；探索了磷原子对近界面态缺陷的钝化效果及钝化机理。论文主要内容及结论如下：(1) SiC/SiO2界面生长过程中界面缺陷的形成机理研究：采用密度泛函理论结合热力学方法,绘制出SiC表面热氧化相图,分析了SiC/SiO2界面形成过程中SiC热氧化行为。计算结果表明,当氧原子覆盖度增加到3/4单原子层(monolayer, ML)时,首个氧原子插入SiC次表面,随着氧原子数的继续增加,包含有碳二聚物的2 ML构型被发现是热力学稳定相,提供了一种形成界面碳团簇的微观机理。热力学氧化相图还建议SiC热氧化生长Si02膜的合理温度是1400 K。对于台阶SiC表面的热氧化,随着氧原子的浓度在台阶处聚集,台阶处的碳原子会以CO气体形式离开台阶表面,其反应势垒为0.48eV。CO气体离开SiC表面后,一维的-Si-O-链状结构将沿着台阶边生长,促进台阶进一步氧化,这使得台阶与平台的氧化速率不一致。根据改进的Deal-Grove模型,台阶处的氧化速率是平台的近1000倍,导致生长的氧化膜厚度不均匀,降低SiC MOS器件的电学性能。这些结果进一步加深人们对SiC/SiO2界面缺陷形成机理的认识,为有针对性地抑制界面缺陷形成提供了理论指导。(2) SiC/SiO2界面组成和可能缺陷构型研究：结合ARXPS测试分析和紧束缚密度泛函理论方法研究了热氧化SiC/SiO2界面的结构和可能缺陷构型。XPS测试结果表明,热氧化形成的SiC/SiO2界面包含一个不完全氧化物(SiCxOy)的界面过渡层,并且各种SiCxOy成分具有不同的深度分布。为了从原子尺度更清楚地认识SiC/SiO2界面结构,采用紧束缚密度泛函理论方法搭建了一个非突变的界面结构模型。在这个界面结构中,各种可能的缺陷构型(如悬挂键、碳团簇、硅团簇、SiCxOy等)被观测到。对比模拟SiC/SiO2界面过渡层结构信息与ARXPS分析结果,发现两者界面处各种SiCxOy成分的相对强度基本一致,从理论上证实了界面过渡层的合理性。这个研究在SiC/SiO2界面的理论计算与实验测试之间建立了一座桥梁,为界面缺陷构型和界面态的钝化奠定基础。(3) SiC/SiO2界面缺陷能级位置的理论研究：采用第一性原理方法搭建了一个突变的SiC/SiO2界面结构模型,计算获得该界面的导带和价带台阶分别为2.76 eV和2.84 eV,与实验测量值一致,表明这个界面结构具有良好的电子结构性质,适合于SiC/SiO2界面缺陷能级的研究。基于此模型体系,SiC中C=C双原子对,SiO2部分中单个碳原子结构、C=C双原子对、间隙硅原子以及间隙氢原子,界面附近氮原子取代硅原子等缺陷结构的能级位置被计算与分析。结果表明,SiO2中间隙硅原子以及界面附近碳二聚物的缺陷能级位于导带下方0.2 eV,0.1 eV以及0.23 eV,表明SiO2中间隙硅原子以及界面附近碳二聚物可以引入4H-SiC导带附近的界面态。这些结果揭示了SiC/SiO2近界面态密度的起源,建立了界面缺陷构型和界面态密度的对应关系,为有针对性地钝化界面缺陷提供了理论依据。(4) SiC/SiO2界面缺陷的磷原子钝化机理研究：采用第一性原理方法探索了磷原子对SiC表面悬挂键及SiC/SiO2界面缺陷的钝化效果,分析了磷原子钝化的微观机理。计算结果表明,1/3 ML磷原子覆盖的4H-SiC (0001)表面是热力学稳定结构,并且1/3 ML磷原子能够有效地钝化SiC表面硅悬挂键。对于碳二聚物缺陷,磷原子取代C=C构型中一个碳原子的结构在能量上最为稳定。电子结构分析发现,经过磷原子钝化后,C=C构型在SiC导带附近引入的电子态被推向价带附近,降低SiC导带附近的界面态密度,从而有助于提高SiC MOS器件的迁移率。该研究阐明了磷原子钝化的微观机理,为开发更有效的钝化方法提供有力保障。