【摘 要】
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室内空气污染正威胁着人类的身体健康,而甲醛是室内主要污染物之一。目前,将甲醛等污染物氧化成二氧化碳和水是解决污染问题的最好方法。有序介孔材料的物化性能独特,表现在
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室内空气污染正威胁着人类的身体健康,而甲醛是室内主要污染物之一。目前,将甲醛等污染物氧化成二氧化碳和水是解决污染问题的最好方法。有序介孔材料的物化性能独特,表现在其具有均匀的孔径分布(2~50nm),大的比表面积和孔容,所以它们广泛应用能量存储,催化,电化学,吸附,分离和提纯等领域。日本的Yoshika研究发现,在常温无光的条件下,金属氧化物中二氧化锰对甲醛有最好的去除效果。从此,有序介孔二氧化锰催化氧化甲醛成为跨学科的国际研究热点之一。本文首先对介孔MnO2的制备工艺进行了系统的研究。以高锰酸钾与CTA为原料,采用溶胶凝胶法制备介孔MnO2,考察了制备工艺中的反应物比例、PH值、反应温度对产物催化氧化性能的影响。发现溶胶-凝胶法制备介孔二氧化锰的最佳工艺条件为:原料配比为6:1,反应温度为25℃,pH值为7,反应时间为24h,萃取时间为24h。有机物与无机物之间的界面组装作用是影响介孔二氧化锰合成的关键因素,因此为了进一步考察不同反应物对甲醛的催化氧化性能的影响,以PEA、GLU与高锰酸钾为原料,制备了介孔二氧化锰,测其对甲醛的去除率,确定其最佳工艺条件。结果表明,在前9.5h里,不同反应物合成的介孔二氧化锰对甲醛的催化氧化性能优劣为:PEA>GLU>CTA,此后,GLU>CTA>PEA;GLU与高锰酸钾制备的催化剂失活相对较缓。综合来看,采用GLU与高锰酸钾合成的介孔二氧化锰对甲醛具有良好的催化氧化性能。最后,参照前人表征手段对介孔二氧化锰催化氧化甲醛机理进行了探讨。二氧化锰起了催化氧化作用,能将甲醛氧化成二氧化碳和水,而水能够与催化剂表面氧空穴反应产生羟基自由基,而羟基自由基能够把甲醛氧化为二氧化碳和水。
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