酚醛树脂已有近百年的历史,并在能源、汽车、电子、电气等众多领域应用广泛。利用石墨烯的性能优势,将使这一古老的材料展现新的特点和性能,满足应用领域的不断拓展的需求。以热塑性酚醛为基体,以石墨烯和纳米石墨微片为无机纳米改性剂,以N-氨乙基-3-氨丙基甲基二甲氧基硅烷(S602)和3-脲基丙基三乙氧基硅烷(S160)为改性剂,采用熔融法和溶液法分别制备了石墨烯/酚醛树脂和纳米石墨微片/酚醛树脂纳米复合材料。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、偏光显微镜(OM)、红外光谱(FTIR)对石墨烯与纳米石墨微片的结构及其在纳米复合材料中的分散性进行了表征。采用介电谱、动态热机械分析(DMTA)和热重分析(TGA)分别研究了纳米复合材料的介电性能、力学性能与热稳定性和成炭性。研究结果表明:(1)采用熔融法在石墨烯用量为0.5%时获得石墨烯均匀分散的纳米复合材料,硅烷偶联剂能够改善纳米石墨微片的分散性,在纳米石墨微片用量为0.5%和1.0%时,含有偶联剂的纳米复合材料中纳米石墨微片分散较为均匀。(2)石墨烯和纳米石墨微片的加入使纳米复合材料的介电常数得到一定程度的提高。在频率为10 Hz时,含有1.0%的纳米石墨微片的S160改性纳米复合材料的介电常数可达39.8,与酚醛树脂相比提高了542%。(3)纳米石墨微片和石墨烯的加入都使酚醛树脂的力学性能得到一定程度的提高。含有0.5%石墨烯的酚醛树脂纳米复合材料的高温储能模量(150℃)提高了67%。(4)石墨烯/酚醛树脂纳米复合材料表现出较高的热稳定性和较低的成炭性能,而纳米石墨微片的加入使得酚醛树脂纳米复合材料初始热降解温度降低,但主链的热降解温度提高,残炭量增加。