电化学发光信号增强策略及柔性传感应用研究

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随着纳米科学、柔性电子学及微纳加工技术的发展,柔性可穿戴传感因具有高柔韧性、便携、能适应非平面特殊环境等特点,在人体健康、环境监测、能量储备及仿生传感等领域都具有广泛的应用。随着用于检测人体生理活动产生的物理信号(如心率、体温、血压)的可穿戴物理传感设备大量涌现,柔性化学传感器也逐渐引起广泛关注,并在分子水平上实现了人体健康状况动态监测。其中,柔性电化学传感器在致力于检测特定的化学成分上卓有成效,一方面可用于监测细胞和组织机械变形释放的化学信号分子(如NO、ROS),为危害人类健康的疾病发病机制提供理论支撑;另一方面,可用于非侵入式追踪日常和体育活动中人体分泌物(如汗液、泪液、唾液)中代谢物的水平,为人体健康监测和疾病早期诊断提供重要信息。尽管如此,目前许多柔性电化学传感器需引入酶或类酶催化体系来进行非电活性生物标记物的检测,且某些分子需要在极低浓度被检出,因此,现有柔性电化学传感器依然面临灵敏度低、稳定性差、修饰过程复杂等缺点。电化学发光(electrochemiluminescence,ECL)是电化学和化学发光相结合的分析技术,兼具低背景、高可控性和高灵敏度等优点,在食品安全检测、临床检验诊断和人体健康监测等领域应用广泛。在ECL体系中,加入共反应剂、引入共振能量转移(resonance energy transfer,RET)或局部表面等离子体共振等策略,均可使ECL信号显著增强。与电化学传感相比,ECL传感表现出优异的非电活性靶分子的敏感性、抗电活性化合物干扰性,将其与柔性电极相结合,构建柔性高灵敏ECL传感器具有重要意义和潜在的应用价值。但是目前发展的柔性ECL器件仅限于ECL照明纤维用于可穿戴显示,ECL柔性传感器用于人体汗液中生物分子的监测尚未见报道。基于上述研究现状与挑战,本论文主要利用纳米材料复合提升发光效率,发展高效新型ECL增强体系,并构建柔性ECL传感器用于人体汗液代谢物的实时监测。具体工作分为以下几部分:1.ECL强度可因供体发射和受体吸收的重叠光谱产生的RET得到明显提升。RET效率依赖于共受体之间的距离,当供/受体分散在溶液介质中时,RET受到阻碍。针对这一问题,我们将能量供/受体对([Ru(bpy)3]2+/CdTe QDs)紧密包覆在SiO2纳米球中,有效缩短了电子传递路径并增加了RET概率,使ECL增强。结合分子印迹技术,构建了分子印迹ECL传感器,用于检测食品污染物赭曲霉毒素,检出限低至亚fg/m L,可望进一步用于多种目标分析物的超灵敏特异性检测。2.ECL强度取决于发光体的固定量和利用率,通常纳米发光材料紧密堆积在电极上,会造成共反应剂溶液渗透性差、传质速率低等问题,导致ECL信号弱。针对这一问题,我们在多孔碳球的孔隙中,通过鲁米诺(luminol)直接还原HAu Cl4原位生成Au-luminol纳米粒子,Au-luminol高度分散并大量聚集在碳球中,提高了共反应剂H2O2的传质速率,加速了电子传递,使复合纳米球具有优异的ECL性能。结合核酸适体技术中酶辅助目标物循环和链置换双重放大策略,构建了生物传感器特异性检测肿瘤标志物粘蛋白,检出限低至46.7 fg/m L。该设计为高性能ECL纳米材料的设计与开发提供了新思路。3.ECL技术因其高灵敏度和抗电活性物质干扰的优点,在柔性可穿戴传感用于监测生物体内分子信息方面表现出巨大潜力,但鲜有报道。基于此,我们将具有高效ECL性能的Ru-PEI@SiO2纳米球固定在大长径比的金纳米管网络上,然后在其上涂覆弹性分子印迹聚合物,制备了柔性ECL传感器。该传感器表现出良好的机械顺应性且ECL信号稳定,并成功用于人体不同部位的皮肤表面汗液中乳酸和尿素分子的体外可穿戴采样和后续检测。该研究将ECL传感模型融入到柔性可穿戴设备中,拓宽了柔性传感器的检测模型和目标。
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