【摘 要】
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卤化物钙钛矿半导体材料光学、电学性能优异,获得科学研究者们的极大关注。到目前为止,单结卤化物钙钛矿太阳能电池的光电转化效率已经突破25%,接近硅基太阳能电池。然而,卤化物钙钛矿太阳能电池在走向商业化的道路上仍存在稳定性差的问题。卤化物钙钛矿多晶薄膜中的缺陷包括固有的点缺陷、晶界缺陷和表面缺陷。固有点缺陷包含空位、间隙和反位取代等。晶界和晶面上存在的悬空键,这导致了晶界和界面缺陷,包括配位不足的卤化
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卤化物钙钛矿半导体材料光学、电学性能优异,获得科学研究者们的极大关注。到目前为止,单结卤化物钙钛矿太阳能电池的光电转化效率已经突破25%,接近硅基太阳能电池。然而,卤化物钙钛矿太阳能电池在走向商业化的道路上仍存在稳定性差的问题。卤化物钙钛矿多晶薄膜中的缺陷包括固有的点缺陷、晶界缺陷和表面缺陷。固有点缺陷包含空位、间隙和反位取代等。晶界和晶面上存在的悬空键,这导致了晶界和界面缺陷,包括配位不足的卤化物离子、配位不足的铅离子和铅团簇等。点缺陷会在带隙内形成电荷复合中心,捕获自由电荷。大多数点缺陷为浅能级缺陷,对载流子复合与传输的影响较小。而包括未配位的卤素离子、未配位的铅离子和铅团簇在内具有较深能级的缺陷会严重诱导了载流子的复合,进而影响钙钛矿中电荷输运和能带结构等情况,对钙钛矿太阳能电池的载流子传输动力学产生不利影响。本文中,为了制备高稳定性钙钛矿薄膜,首先使用无机P型材料取代有机空穴传输材料,然后分别引入小分子添加剂和离子液体添加剂至钙钛矿薄膜中,通过详细的光电物理谱学表征手段,研究了不同添加剂对钙钛矿薄膜光物理性能的影响,并组装了高效率正置结构钙钛矿太阳能电池;最后尝试阐明添加剂对卤化物钙钛矿薄膜缺陷的钝化机理。本文主要研究内容概括如下:（1）采用热蒸发镀膜的方法,制备了无机P型Cu I薄膜代替典型的有机spiro-OMe TAD空穴传输层,组装了正置Cs0.05(FA0.83MA0.17)0.95Pb(I0.83Br0.17)3钙钛矿太阳能电池,探究出最优的Cu I薄膜厚度。XRD谱显示热蒸发制备的Cu I薄膜没有杂质和次级相产生的额外峰,表明薄膜是纯相。但是由于钙钛矿材料自身的不稳定性,且易与Cu I发生化学反应,影响器件的光电转化效率和稳定性。通过在Cu I薄膜的上下表面同时引入导电性和热稳定性优良的氧化石墨烯层,不仅有助于减少载流子界面复合,增强钙钛矿中空穴的提取,提高了电池器件的光电转换效率,也提高了器件的稳定性。（2）为了克服钙钛矿材料自身的不稳定,将小分子有机物4I-1-H-咪唑引入Cs0.05(FA0.83MA0.17)0.95Pb(I0.83Br0.17)3卤化物钙钛矿中,有效抑制了钙钛矿薄膜中由于未配位而导致的缺陷形成。傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱显示,4I-1-H-咪唑作为一种有机阳离子引入到钙钛矿薄膜中,能够减少未配位的Pb2+和未配位的I-造成的缺陷能级。稳态和瞬态荧光光谱表明,4I-1-H-咪唑的引入抑制了钙钛矿薄膜的非辐射复合,辐射复合的比例提高,载流子寿命得到延长,有利于载流子在电池器件中的传输和分离。最终,电池器件的效率提高到21.68%,相比原始器件效率17.87%的光电转化效率提高了20%。（3）为了调控钙钛矿的结晶过程,进一步钝化钙钛矿材料中的深能级缺陷,将离子液体1-乙基-3-甲基氯化咪唑引入杂化Cs0.05(FA0.83MA0.17)0.95Pb(I0.83Br0.17)3钙钛矿,其与有机组分甲脒离子、甲胺离子形成氢键,与Pb I2形成路易斯加合物,控制钙钛矿的结晶过程,同时抑制由于界面缺陷引起的非辐射复合,并抑制离子迁移,降低电池器件的能量损失。扫描电镜表明钙钛矿薄膜的孔洞减少,晶粒尺寸变大,制备高质量钙钛矿薄膜。X射线衍射图谱显示,1-乙基-3-甲基氯化咪唑的引入在不影响钙钛矿结晶性的同时,抑制了Pb I2的生成。稳态荧光光谱显示1-乙基-3-甲基氯化咪唑的引入抑制了钙钛矿薄膜中的非辐射复合的发生,从而薄膜的光电性能得到优化。最终电池器件的光电转换效率由18.12%提高到21.54%。
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