BEA/MOR复合分子筛的制备及其乙炔选择性加氢性能的研究

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乙烯是许多工业反应至关重要的中间体。一般工业中大多会通过高级碳氢化合物的热裂解或催化裂解生产乙烯,但是这个过程会产生少量的乙炔杂质,这种杂质会毒化催化剂,为了防止催化剂中毒,需要使乙炔浓度低于5 ppm。工业上降低乙炔浓度最常见的方法是钯基催化剂乙炔选择性加氢反应,但是贵金属钯价格昂贵,并且在反应过程中会产生乙烯过度加氢和乙烷低聚现象,进而降低乙烯选择性。本论文的目的在于寻求绿色环保、价格低廉的催化剂,在保证乙炔转化率的前提下,提高乙烯的选择性。本文第一部分工作就是以四乙基氢氧化铵和氟化钠为双模板剂、采用水热合成法成功制备得到了BEA/MOR复合分子筛,然后分别以纯相BEA、MOR以及BEA/MOR复合分子筛为载体,将镍的负载量固定为0.5 wt%、1 wt%、2 wt%、3wt%,探究不同载体及不同金属负载量对反应的影响。结果表明,2 wt%Ni/BEA/MOR在250°C时对乙炔的加氢活性最高,此时,乙炔的转化率为100%,乙烯的选择性为69.5%,复合分子筛作载体时催化剂活性优于纯相分子筛做载体。但该反应存在过度加氢和乙炔聚合的现象,且镍催化剂对该反应的稳定性较差。基于此,我们将金属助剂Sn和Ag引入单金属催化剂中,探究金属助剂的添加对该反应的影响。实验结果表明,金属银对提高催化剂的选择性更有利,当镍银比为7,反应温度为250°C时,催化剂催化性能最佳,此时乙炔转化率为100%,乙烯选择性为95.2%。而且该催化剂稳定性相对单金属催化剂而言得到了很大的提高。这是因为银与镍之间发生了电荷转移,从而形成合金,这有利于提高催化剂的催化活性。
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