【摘 要】
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近二十年来,功能纳米材料已在化学、材料、能源等诸多领域吸引了广泛的关注,但是如何实现其有效设计、可控制备及成功应用仍是各个领域的热点和难点问题。金属和半导体纳米材料是重要的无机功能纳米材料,也是本论文的研究重点。作为一种新型的光电材料,全无机铅卤钙钛矿CsPbX3(X=C1,Br,I)纳米材料有着出色的光学性质,在发光二极管(LEDs)、激光器、光探测器和太阳能电池等应用中表现出了广阔的应用前景。
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近二十年来,功能纳米材料已在化学、材料、能源等诸多领域吸引了广泛的关注,但是如何实现其有效设计、可控制备及成功应用仍是各个领域的热点和难点问题。金属和半导体纳米材料是重要的无机功能纳米材料,也是本论文的研究重点。作为一种新型的光电材料,全无机铅卤钙钛矿CsPbX3(X=C1,Br,I)纳米材料有着出色的光学性质,在发光二极管(LEDs)、激光器、光探测器和太阳能电池等应用中表现出了广阔的应用前景。目前已经报道的全无机铅卤钙钛矿纳米晶体的合成方法中,主要有热注入法、溶剂热法和超声法等,这些方法有着操作简单、重复性好、产物均一、产量高、稳定性强等优势,但在形貌控制上还较为局限,且能源消耗较高。为了解决以上问题,本论文从方法学角度出发,利用微波辅助加热法成功制备了 CsPbX3纳米晶体,这种方法具有能耗低、速度快、产量高、形貌可控等优势。合成出来的纳米晶体应用在发光二极管上,表现出优良的性能。金属纳米材料已被广泛应用于催化领域,它的形貌和尺寸是决定其物理化学性质、催化性能的重要因素。目前,金属纳米催化剂的研究取得了重要的进展,但仍存在着形貌尺寸单一、催化机制不明确等问题。在本论文中,我们利用理论计算与实验验证相结合的手段,揭示了不同Pd纳米晶体在炔烃加氢反应中的活性差异,进而揭示该反应进程中的催化位点,明确催化机制。此外,我们还引入了一种新的半导体材料Ga2O3,成功改变了 Pd纳米晶体的活性位点,并探索了它们之间的强金属-载体相互作用(SMSI)。本论文主要工作如下:1.用一种新颖的方法(微波辅助加热法)合成出了高质量的全无机铅卤钙钛矿纳米晶体,并调控了其尺寸和形貌变化,提出了一个由纳米片到纳米立方体的生长机理过程,并将这种钙钛矿纳米晶体成功的应用到了 LEDs原型设备上。2.成功制备出了不同形貌的Pd纳米晶体,结合理论模拟计算,揭露了 Pd纳米晶体在丙炔加氢过程中的活性位点,发现Pd八面体比Pd立方体有着更高的丙烯选择性,并且加氢的主要活性位点发生在Pd八面体的顶端,而不是边缘或表面。3.设计合成了形貌大小非常均一的Pd-Ga2O3纳米颗粒,探索了 Pd和Ga203之间的强金属-载体之间的相互作用,这种Pd-Ga203纳米颗粒可直接作为丙炔加氢过程中的催化剂,表现出了优异的活性和选择性。
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