铂钌纳米晶体的合成、表征与电催化性能研究

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随着社会的高速发展,能源紧缺与环境污染已成为不容忽视的两大重要课题。传统石化燃料如煤、石油不仅储量有限、不可再生,而且在使用过程中会产生一些大气污染物,对环境造成危害。燃料电池工作过程不经过燃烧,直接以电化学方式将化学能转化为电能。直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell)是以甲醇为燃料的燃料电池,具有无污染、可再生、能量转化率高、燃料来源丰富且储存和运输方便等优点,成为了未来能源储存和转换装置的理想选择。目前铂基催化剂在直接甲醇燃料电池中应用最为广泛。但铂储量有限、化格昂贵,铂基催化剂在催化甲醇氧化时的反应过电势较高,还易中毒。而铂钌合金催化剂具有较好的催化活性和抗毒化能力,并且降低了贵金属铂的用量。  本文以开发高活性和高稳定性的PtRu纳米合金催化剂为目标,设计和制备出了几种PtRu纳米合金,并探究了它们对甲醇氧化的电催化性能。  (1)以聚乙烯吡咯烷酮(PVP,Mw=40000)为还原剂,十二烷基硫酸钠和氟化钾为结构导向剂,水作为溶剂,在180℃条件反应24小时,成功制备出了亚2 nm的纯Ru线和组成可调的PtRu合金线网络。在酸性条件下对甲醇的电催化氧化性能测试中表现出了优于商用Pt50Ru50黑的稳定性。  (2)以柠檬酸一水合物为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP,Mw=8000)为分散剂,十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)为结构导向剂,水作为溶剂,在210℃条件反应2小时,成功制备出了Pt72Ru28多孔花状纳米晶体。在酸性条件下进行对甲醇的电催化氧化性能测试,Pt72Ru28多孔花状纳米合金表现出远远高于商业Pt黑、商业Pt50Ru50黑以及商业Pt50Ru50/C黑的催化活性和稳定性。本催化剂在超纯水中保存16个月后,其催化活性和稳定性依然远高于商业Pt黑、商业Pt50Ru50黑以及商业Pt50Ru50/C黑。
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