【摘 要】
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石墨烯因超高的比表面积和电导率等特点成为超级电容器领域的热门材料,但石墨烯片层易发生团聚并且双电层电容电荷储存能力有限,极大地限制了石墨烯的应用。而将二维石墨烯设计成三维石墨烯水凝胶（3DGH）、元素掺杂以及赝电容材料复合是提高石墨烯电化学性能的有效手段。本文致力于通过简单快速高效的方法制备用于超级电容器电极材料的杂原子掺杂3DGH以及3DGH复合材料,进行了如下工作:首先,应用改进的Hummer
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石墨烯因超高的比表面积和电导率等特点成为超级电容器领域的热门材料,但石墨烯片层易发生团聚并且双电层电容电荷储存能力有限,极大地限制了石墨烯的应用。而将二维石墨烯设计成三维石墨烯水凝胶（3DGH）、元素掺杂以及赝电容材料复合是提高石墨烯电化学性能的有效手段。本文致力于通过简单快速高效的方法制备用于超级电容器电极材料的杂原子掺杂3DGH以及3DGH复合材料,进行了如下工作:首先,应用改进的Hummers法制备氧化石墨烯（GO）,利用硫脲在酸、碱介质中还原能力提高的特性,通过调节溶液p H值实现硫脲在低温常压下还原GO制备三维氮硫共掺杂石墨烯水凝胶（3DNS-GHs）,大大缩短了时间和能耗。通过结构分析表征,发现随着溶液p H值的改变,3DNS-GHs的杂原子掺杂量、还原度和缺陷程度以及纳米孔结构也会有所不同,正是这些结构上的差异导致了材料电化学性能的优劣。电化学性能测试中,最佳条件（p H=12）下,制备的电极材料3DNS-GH-12在2 MKOH电解质溶液中电流密度为1 A/g时比电容为259.2 F/g,在10 A/g电流密度下循环10000次后仍保持96.0%的初始电容,表现出优异的电荷储存能力和循环稳定性。然后,以水溶性的蒽醌-2-磺酸钠和改进Hummers法制备的GO溶液为原料,在不同质量比（0.4:1,1:1,2:1）下混合,通过化学还原直接获得蒽醌-2-磺酸钠修饰的还原氧化石墨烯（AQS/r GO）水凝胶,整个过程在低温常压下进行且耗时短,极大地促进了材料制备的可持续性和效率。通过对复合材料的表征分析,可以看出蒽醌-2-磺酸钠的加入提高了石墨烯的片层间距,减少了石墨烯片层的团聚,与单纯的石墨烯相比复合材料的比表面积得到了极大的提升。此外在1 MH2SO4电解质溶液中进行电化学性能测试分析,AQS/r GO水凝胶不但成功地引入赝电容属性,而且其润湿性和电荷转移效率明显优于单纯的石墨烯水凝胶。当蒽醌磺酸钠和氧化石墨烯的质量比为1:1时,AQS/r GO-1水凝胶在1A/g电流密度下,比电容达387.43 F/g,在10 A/g电流密度下循环10000次后比电容保持在91.11%。最后,将以上制备的两种电极材料分别组装成为超级电容器以进一步观察其实际应用的效果。由3DNS-GH-12组装的对称超级电容器显示出6.08 W h/kg的能量密度和7.51 k W/kg的高功率密度。由AQS/r GO-1水凝胶与单纯的石墨烯水凝胶组装的非对称型超级电容器展现出的最高能量密度为15.98 W h/kg,并且5 A/g电流密度下充放电循环10000次仍能保持84.8%的初始电容。
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