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作为新一代的生物质材料,纤维素气凝胶不仅拥有生物相容性、生物可降解性、原材料丰富廉价的特点,而且还具备传统气凝胶高孔隙率、高比表面积、低介电常数、质轻等特点,符合可持续发展社会环境下新型气体吸附剂材料的要求。本论文以桉木纸浆为原料,采用化学机械法制备纳米纤维素纤丝（cellulose nanofibril,CNF）,再通过超声冷冻、悬浮滴定、盐溶液凝胶、叔丁醇置换、冷冻干燥等方法,制得具有质轻、高孔隙率、高比表面积的球形CNF气凝胶;通过液相法对球形CNF凝胶进行氨基化改性,使其保留了三维网络空间结构,具有较高的二氧化碳吸附容量和较好的可再生性能。本论文研究主要结论如下:（1）化学机械法制备的CNF,形状呈长线状,颜色乳白色,纳米纤维素纤丝的直径约为20nm,长度微米级。CNF和球形CNF气凝胶都拥有纤维素Ⅰ型的晶体结构,都拥有纳米纤维素的红外特征吸收峰,但球形CNF气凝胶的结晶度要比CNF的高,球形CNF气凝胶最大热降解温度为305℃,比CNF的热降解温度高。（2）球形CNF气凝胶的密度、BET比表面积、孔径大小、孔隙率、孔容、微观形貌都与CNF的质量分数有关,其密度伴随着CNF质量分数的增加而减小,而孔径随纳米纤维素质量分数的增大先减小后增大,而BET比表面积随着CNF质量分数的增加后减小。球形CNF气凝胶的内部空间结构是由纳米纤维素和纳米纤维素薄片共同搭建而成三维网络结构,伴随着CNF质量分数的增加,空间内部薄片结构增多,纳米纤维素减少。在其它条件相同时,纤维素的质量分数为2wt%制备的球形CNF气凝胶的性能最好,其密度为0.0279g/cm3,孔隙率可达到98.25%,孔径小于20nm,是一种轻质的高孔隙率介孔材料。（3）制备氨基化球形CNF气凝胶较合理的工艺为12wt%3-（2-氨基乙氨基）丙基甲基二甲氧基硅烷（AEAPMDS）,液相法反应时间10h,反应温度90℃,此时得到的氨基化球形CNF气凝胶的氮质量分数可达7.233wt%。氨基化球形CNF气凝胶仍保留着纤维素Ⅰ型的晶体结构、纤维素的红外特征吸收峰和纳米纤维素及纳米纤维素薄片构建的空间网络结构,且红外表明CNF气凝胶与胺化剂以C-O-Si键连接。氨基化球形CNF气凝胶的孔隙率高于96%,平均孔径小于20nm,密度小于0.05g/cm3,所以氨基化球形CNF气凝胶仍然是一种高孔隙率的超轻材料。（4）氨基化球形CNF气凝胶氮质量分数的大小对其物理化学性能有着重要的影响,其内部三维网络孔结构伴随着氮质量分数的增加,纳米纤维素形成的孔结构变少,纳米纤维素薄片结构变多,且薄片上的孔也变少;氨基化球形CNF气凝胶随着氮质量分数的增加孔隙率逐渐变小,孔径先增大后变小,BET比表面积逐渐变小,密度逐渐变大,其结晶度随着氮质量分数的增加变低,有序程度变差;氨基化球形CNF气凝胶的压缩强度随着氮质量分数的增加逐渐变大,当其氮质量分数为7.233wt%时,其压缩强度是未改性气凝胶的4倍,为0.46MPa,随着氮质量分数的增加,其最大失重率温度Tmax越来越大,由305℃提高到348℃。（5）氨基化球形CNF气凝胶具有较高的CO2吸附性能,用静态法测得的CO2吸附容量可达到2.08mmol/g,用物理吸附仪测得的CO2吸附容量可达到1.54mmol/g。此外,氨基化球形CNF气凝胶具有良好的吸附热稳定性,吸附/脱附循环十次后仍然拥有1.50mmol/g的CO2吸附容量。伴随着氮质量分数的增加,氨基化球形CNF气凝胶的CO2吸附容量逐渐变大。