【摘 要】
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环境友好、结构稳定、低成本的橄榄石型正极材料引起众多科研工作者的兴趣和关注,但自身较差的锂离子的传输特性和低的电子导电性限制了此类正极材料的进一步发展。本文以橄
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环境友好、结构稳定、低成本的橄榄石型正极材料引起众多科研工作者的兴趣和关注,但自身较差的锂离子的传输特性和低的电子导电性限制了此类正极材料的进一步发展。本文以橄榄石型LiFexMn1-xPO4(x=1,0.75,0.5,0.25,0)正极材料为研究对象,在提高正极材料的导电能力、提高本体电导率以及增加其电化学反应活性等方面开展研究。(1)采用高温固相法制备LiFePO4,在球磨时间为10h、烧结温度为700℃、烧结时间为12h的条件下,制备出形貌规则且分布均匀的LiFePO4类球形颗粒,利于Li+的脱嵌。在3.4-3.5V之间,LiFePO4有符合预期的充放电平台。0.1C的电流密度下首次充电比容量是142.2mAh/g,首次放电比容量为116.6mAh/g,库伦效率达到82.0%。与此同时,通过高温固相法制备出一系列LiFexMn1-xPO4(x=1,0.75,0.5,0.25,0)材料,铁含量为0.5时该材料表现出最优异的性能:0.1C时初始比容量为116mAh/g,0.2C循环50圈后,循环保持率为98.62%;不同碳源和碳含量对LiFe0.5Mn0.5PO4进行包覆改性,得到包覆20wt.%β-环糊精的LiFe0.5Mn05PO4放电比容量达到最高,为123.6mAh/g。(2)通过溶剂热法制备出系列LiFexMn1-xPO4(x=1,0.75,0.5,0.25,0)。其中,铁锰比为1/1时的LiFe0.5Mn0.5PO4,得到分布均匀、颗粒尺寸较小的微球形貌,该形貌可以使电极材料和电解液充分接触,增加材料的反应活性;且0.1 C对应的首次放电比容量为105 mAh/g,0.2C循环50圈后,容量保持率为94.46%。在1,2-丙二醇:超纯水=5:1、水热温度为180℃和水热时间为12h的条件下,LiFe0.5Mn0.5PO4初始放电比容量为109.1mAh/g,库伦效率达到96.24%。(3)针对溶剂热法制备出的LiFe0.5Mn0.5PO4,对其进行钴、锌、镍掺杂,得LiFe0.5Mn0.4Co0.1PO4电化学性能最佳。Nb2O5、MgO和TiO2三种氧化物对LiFe0.5Mn0.4Co0.1PO4进行表面修饰,结果发现包覆2.5wt.%TiO2的该材料表现出优异的倍率和循环性能,在2.5-4.5V内,0.1C下有118.1mAh/g,0.2C循环50圈容量保持率100.3%。比未包覆前表现出更好的电导率和倍率放电性能。
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