避蚊胺(DEET)作为一种广谱蚊虫驱避剂,广泛应用于各类驱蚊产品,是药品及个人护理用品(PPCPs)的典型代表。近年来,由于DEET的大量使用及其无组织的排放,导致水生态系统中的DEET含量不断升高,进而造成环境风险威胁人类健康。目前,低温等离子体技术作为一种高效的高级氧化技术被广泛应用于环境治理的研究中。低温等离子体技术兼具高能电子作用、活性自由基作用、臭氧氧化、紫外光分解等作用于一体,被广泛应用于尾水深度处理,水体微污染治理,以及废水预氧化的研究中。本文采用湿壁介质阻挡放电等离子体(Wetted-wall DBD)协同浮石载羟基氧化铁(Fe-coated pumice)处理水中的DEET,并开展相关实验研究。首先,本研究中的Wetted-wall DBD装置实施三种操作方式:(1)Model-1:仅将放电区的活性气体引入溶液;(2)Model-2:仅溶液流过放电区;(3)Model-3:溶液流经放电区的同时,将放电区的活性气体引入溶液。实验比较三种不同操作模式下避蚊胺的降解,结果表明:在相同的操作参数下,放电电压15 kV,曝气流量200 L/h,液膜循环流量160 mL/min,初始浓度20 mg/L,pH为6.48,300 mL的DEET溶液在27 min的反应时间内,Model-3中DEET的去除效果最好可达76.8%,Model-1中DEET的去除效率较差仅为5.96%。其次,考察了 Model-3中,放电电压、溶液初始浓度、pH、曝气流量和液膜循环流量对DEET降解的影响。实验结果表明:增大放电电压有利于DEET降解,但较大的电压能耗较大,从而影响能量效率;降低溶液初始浓度会减小DEET被反应的几率,从而降低能量效率;较大的曝气流量及较大的液膜循环流量都有利于DEET降解效率和能量效率的提高;增加溶液的pH不利于DEET的降解,但pH从9.02增加到11.04时促进O3分解产生·OH,提高DEET去除效率。最后,实验采用浸渍法制备浮石载羟基氧化铁(Fe-coatedpumice),通过XRF、XRD、SEM、FT-IR和BET分析,表明Fe-coated pumice具有良好的催化表征特性。通过协同Fe-coatedpumice对DEET的去除研究,表明催化剂能有效催化臭氧氧化,促进O3分解产生·OH,提高DEET的去除效率,且Fe-coatedpumice的催化性能好于单一浮石。此外,增加催化剂的用量有利于提高DEET的去除效率。重复使用后的Fe-coatedpumice对DEET的最终去除效率降低并不明显,表明合成的浮石载羟基氧化铁具有良好的催化性能和较好的稳定性。此外,溶液中的H2O2和O3被测定,Model-2的H2O2含量最高,27 min时能达到131.18 μM,Model-1的O3含量最高,27 min时能达到7.125 μM。UV-Vis吸收光谱、色谱图和TOC分析,表明DEET分子降解过程会产生大量含苯环中间体难以矿化,Model-3的TOC去除率约25.4%,催化剂的添加可以显著提高TOC的去除率。自由基捕获实验表明Model-2和Model-3中,·OH和·H都会参与DEET的降解。通过Gaussian 09软件的理论计算,推断DEET降解过程中可能受攻击及断键的位点,结合LC-MS检测结果,提出DEET降解过程中可能存在的降解产物和降解路径。