铁电材料是一类具有自发电极化、且电极化方向可被外电场调控的材料,这使得铁电材料在存储器领域具有很好的应用前景。由于器件小型化的需求,研究人员一直在尝试制备纳米尺寸厚度的铁电薄膜,甚至是仅有几个原子层厚度的二维铁电材料。近年来,研究人员成功地制备出了多种二维铁电材料,并开发出了几种性能优异的二维铁电功能器件,例如铁电隧道结、铁电半导体场效应管等。目前二维铁电材料的研究尚处于起步阶段,实验上合成的二维铁电材料数量仍然有限,相关的功能器件也处于探索、设计阶段。基于以上背景,本文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了几种二维铁电材料及其异质结的结构与物理性质。主要内容包括:预测了一类具有本征无标度铁电性的新型二维铁电材料M2X2Y6;预测了两种单层铁电氧化物并研究了在石墨烯/金属界面插入这两种氧化物后所构成的异质结的性质,设计了基于此异质结的可能的功能器件;设计了一种具有强层间磁电耦合的二维铁磁-铁电多铁异质结,研究了该体系中极化对磁性的调控。除此之外,本文还研究了两种氧化物中氧空位缺陷的形成机制和扩散过程。主要研究成果如下:一、利用高通量计算的方法,预测了一类具有新的结构原型的二维铁电材料M2X2Y6（其中M为金属,X为Si,Ge,Sn,Y为S,Se,Te）。M2X2Y6的铁电性来源于虚频声子导致的X-dimer沿z方向的移动。通过分析声子谱振动模式,发现M2X2Y6具有两种可能的中心对称相,导致M2X2Y6存在两种可能的铁电翻转路径。进一步的研究表明二维铁电M2X2Y6存在本征无标度铁电性,即每个原胞中的极化可以独立进行翻转。同时,金属电极接触及堆垛对M2X2Y6的铁电性影响很小,这使得二维铁电M2X2Y6在高密度存储器件上有潜在的应用价值。该工作扩充了二维铁电材料家族,并为二维铁电M2X2Y6的实际应用提供了参考。二、利用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了通过“石墨烯/金属界面间单层铁电材料插层”这一方法构筑铁电功能器件的可能性。研究发现,与QL-In2Se3（QL:五原子层厚的）具有相同结构原型的QL-M2O3（M=Al,Y）是一类新型的稳定的二维铁电材料。在石墨烯/Ru界面插入QL-M2O3后,所得的石墨烯/QL-M2O3/Ru异质结的电阻随QL-M2O3极化方向的变化而改变,因此基于此异质结可构造出铁电隧道结。除此之外,石墨烯/QL-M2O3/Ru异质结中石墨烯的电子掺杂类型受QL-M2O3极化方向的调制,因此将异质结中的QL-M2O3周期性极化后,可制备出石墨烯p-n结。最后,本工作指出插层是构造石墨烯/QL-M2O3/Ru异质结构的可能的有效方法之一。如果这一设想得以在实验上实现,则可以天然地实现石墨烯与单层铁电材料的集成,以及相应功能器件的构造。三、理论设计了一种由MnSeTe与In2Se3构成的二维多铁异质结。研究结果表明,在MnSeTe/In2Se3异质结中存在较强的层间磁电耦合,这种较强的磁电耦合可能来源于MnSeTe与In2Se3之间的极化-极化相互作用。除此之外,计算结果表明MnSeTe/In2Se3异质结中,通过极化的翻转可以调控MnSeTe中磁斯格明子的状态。以MnSeTe/In2Se3异质结为基础,进一步设计了三明治结构的In2Se3/MnSeTe/In2Se3异质结,并证明了在该体系中可以实现极化对斯格明子的多状态控制。能带结构的计算结果显示,在MnSeTe/In2Se3异质结中,铁电极化对DM相互作用的调控可能来源于铁电极化对MnSeTe中Rashba自旋轨道耦合的调控。该工作为实现具有强磁电耦合的二维多铁体系,以及相关的自旋电子器件设计提供了有意义的参考。四、利用理论计算,研究了（扫描）透射电子显微镜观察到的两种氧化物,CeO2和SrAl2O4中氧空位缺陷的形成与扩散过程。该工作模拟了CeO2还原为Ce2O3过程中氧原子的扩散过程。模拟结果表明氧原子有三种可能的扩散路径,其扩散方向均为（001）晶向,具有各向异性。氧原子在扩散过程中,与铈原子之间的库仑相互作用将导致铈原子晶格的劈裂,进而加大氧原子扩散过程的各向异性。除此之外,该工作还研究了SrAl2O4在高温和电场的共同作用下,其中有序氧空位缺陷结构的形成机制。计算结果表明外界电场将有利于SrAl2O4中特定位置处形成氧空位缺陷,并促进SrAl2O4无序氧空位结构到有序氧空位结构的转变。高温则有助于SrAl2O4克服无序氧空位结构到有序氧空位结构的转变势垒。该工作的计算结果与实验吻合的很好,为相关的功能氧化物的设计提供了有价值的参考。