过渡金属氮化物具有高熔点、高化学稳定性、耐腐蚀性以及高硬度等特点，并且容易形成半导体材料，是材料科学、物理学等研究领域的一个热点。寻找化合物可能的高压结构是材料设计的一种新方法，通过压力调节改变物质内部的结构，往往能够带来具有新奇性质的材料，因此高压是寻找、设计、制备新型材料的重要手段。本文利用第一性原理计算方法，对几种典型的3d、4d和5d过渡金属氮化物进行了系统地研究，深入探讨了材料的结构、力学性质、电子结构、以及晶格动力学等性质。首先，通过结合第一性原理计算与晶体结构预测方法对过渡金属铼氮化物体系进行了深入地研究。系统的建立了在0到100GPa压力范围内的Re-N零温相图。修正了先前提出的ReN4结构，提出了具有更低能量的空间群为Cmmm的构型；预测了两个新的化学配比铼氮化合物Re3N2和ReN3；证实了高压是获取富氮铼氮化合物的有效途径，富氮化合物例如ReN2和ReN3材料可以在高压下合成并保存到常规条件。通过系统的分析材料的晶体结构、电子结构、弹性性质以及硬度的变化，发现了氮含量对于Re-N化合物力学性质的影响机制：高的氮含量有助于Re-N化合物形成三维多面体堆砌结构，避免材料中较弱的Re-Re金属相互作用，提升材料的硬度。预测ReN2和ReN3是两个潜在的超硬材料，计算的维氏硬度值分别为38和44GPa。其次，利用第一性原理计算方法，研究了4d材料锝氮（Tc-N）化合物的结构和性质。在0-60GPa的压力范围内，发现了大量的Tc-N稳定化合物，包括Tc3N，Tc2N，TcN，Tc2N3，TcN2，TcN3和TcN4。其中，富金属Tc的Tc3N和Tc2N材料可以在常压下合成，此反应可以应用在核废料管理领域，用来分离具有放射性的99Tc核废料。此外，其他富氮Tc-N材料可以在较低的压力下合成，并且具有优异的的力学性能。发现TcN3和TcN4是潜在的超不可压缩硬质材料，维氏硬度达到了硬质材料WC的同等水平。再次，本文探索了5d材料钨氮（W-N）体系的结构和性质。通过应用近年来发展的变配比结构搜索技术，更新了W-N体系在0-100GPa压力范围内的合成相图并确定了稳定的结构，建立了3:2、1:1和5:6三个配比下的W-N结构。和传统的W-N材料相比，发现低压下W-N化合物趋向于形成具有低的氮配位数的材料，例如4/5重氮配位的材料，而传统的W-N化合物例如rs-WN和δ-WN多形成6配位材料。通过电子结构分析证明W-N基态中低的N配位坐标的特点来源于材料中较强的W5d和N2p电子之间的杂化，这种杂化导致了较强的W-N共价键的形成，能够显著的提升材料的硬度。最后，本文研究了典型的3d磁性材料FeN化合物，探究了磁序和电子关联效应对于3d金属氮化物稳定性的影响。发现磁交换与超交换作用相互竞争导致rs-FeN在高压下发生反铁磁相转变，而zb-FeN是非磁材料。此外，rs和zb FeN的相对能量受3d电子间的关联效应影响显著。在LDA+U和HSE杂化泛函下，由PBE泛函预测的不稳定的rs-FeN变成基态相。因此先前理论和实验上的关于FeN基态的争议主要来自于3d电子间的关联效应。综上，本研究更新了典型过渡金属氮化物体系Re-N、Tc-N和W-N体系的零温高压相图，并探索了强关联材料FeN的结构和磁基态。发现了Re3N2、ReN3、ReN4，TcN、Tc2N3、TcN2、TcN3、TcN4以及W3N2、NbO-WN、W5N6等十几种新材料，其中TcN3、TcN4、NbO-WN、W5N6具有极高的不可压缩性和硬度；ReN2和ReN3是潜在的超硬材料。建立了氮含量和Re-N化合物硬度之间的对应关系；探究了W-N体系基态材料中新奇的低氮配位坐标特点；讨论了磁序和电子关联效应对于FeN稳定性的影响。本研究为设计新型过渡金属氮化物超硬多功能材料提供了新思路。