【摘 要】
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前人的理论研究发现,一定范围内的浓度变化对矿物间的平衡同位素分馏(103lnα)有显著的影响。基于密度泛函理论(DFT)方法,我们研究了镁橄榄石(Fo)中Ca含量对其平均钙-氧键长
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前人的理论研究发现,一定范围内的浓度变化对矿物间的平衡同位素分馏(103lnα)有显著的影响。基于密度泛函理论(DFT)方法,我们研究了镁橄榄石(Fo)中Ca含量对其平均钙-氧键长和44Ca/40Ca的简约配分函数比(103 lnβ)的影响。我们的结果表明,当Ca/(Ca+Mg)从2/16降低到1/64时,镁橄榄石的平均钙-氧键长从2.327A降低到2.267A。然而,当Ca/(Ca+Mg)低于1/64时,平均钙-氧键长对Ca含量变化不敏感并保持不变。由于103lnβ与平均钙-氧键长呈负相关,因此当 1/64斜方辉石>单斜辉石>方解石≈透辉石>白云石>文石。相对于辉石和碳酸盐矿物,橄榄石更富集重Ca同位素。虽然Ca/(Ca+Mg)为1/64的镁橄榄石与单斜辉石(Ca/Mg=1/1,即透辉石)之间的平衡同位素分馏系数在1200 K时高达～0.64‰,但镁橄榄石对岩浆过程中的Ca同位素变化影响不太显著,因为镁橄榄石的Ca含量远低于火成岩中的辉石的钙含量。然而,由于103 lnαFo-diopside的值远大于当前Ca同位素测量的分析精度,103 lnαFo-diopside对温度的依赖曲线可用作地质温度计,类似基于斜方辉石和透辉石之间的103 lnα的地质温度计。这两种Ca同位素地质温度计都有与元素温度计相当的精度,并可对温度提供独立约束。同时,结合前人的研究工作,我们认为将来的同位素研究应把矿物间平衡同位素分馏的成分效应考虑进来。
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