梨糖度可见/近红外光谱实时检测样品非相关因素影响及模型优化研究

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随着社会经济的发展和人民生活水平的提高,人们对水果的需求量越来越大,对水果品质的要求也越来越高。另一方面,中国作为水果生产大国,却在国际水果市场上缺乏竞争力,主要原因在于水果产后商品化处理程度较低,从而导致销售的同一批水果品质参差不齐。对产后水果进行品质检测和分级是水果产后商品化处理的主要环节,也是实现水果优质优价的重要途径。近红外光谱技术凭其快速、无损、可实现在线检测分析等诸多优点,已经被广泛应用于农业。然而,在实际预测过程中往往会受到包括环境因素、仪器因素和样品相关因素等的影响,而导致预测模型精度降低甚至失效。因此,本研究在团队前期研究的基础上,以梨、鲜榨果汁和果糖溶液为研究对象,利用可见/近红外光谱技术,主要围绕样品非相关因素,对可溶性固形物(Soluble Solids Content,SSC)进行建模分析与优化。根据实际生产应用中面临的问题,分析了不同光谱仪,水果果袋,参比光谱采集模式以及特征波长选择对水果可见/近红外光谱及其检测模型的影响。本文的主要研究内容和研究结论如下:(1)研究了不同型号光纤光谱仪之间皇冠梨SSC检测模型的适应性,建立了基于平均光谱差异校正(Mean Spectra Subtraction Correction,MSSC)的直接校正(Direct Standardization,DS)模型传递算法(MSSC-DS)。首先对两个不同可见/近红外光谱仪(美国海洋光学公司的QE65000型和QE65Pro型)采集的同一批皇冠梨样本光谱结合其理化指标分别建立偏最小二乘回归(Partial Least SquaresRegression,PLSR)模型,并进行交互预测分析,结果表明不同光谱仪建立的检测模型不能通用。然后,以QE65000光谱仪为主仪器,研究比较了 4种传统的模型传递方法:DS、分段直接校正(Piecewise Direct Standardization,PDS)、斜率偏差校正(Slope/Bias,S/B)和MSSC。并在此基础上建立并比较了基于光谱差异校正预处理的MSSC-DS、MSSC-PDS、MSSC-S/B模型传递方法,研究了两个不同可见/近红外光谱仪间皇冠梨SSC检测模型的传递,结果表明经DS算法和MSSC-DS算法转换后的预测结果相对较好,预测均方根误差(Root Mean Square Error of Prediction,RMSEP)由传递前的 8.482 °Brix 分别下降到0.473 °Brix和0.453 °Brix,可以满足实际生产要求。但是,通过模型转换后的预测结果比利用从仪器数据直接建模的结果(RMSEP=0.381°Brix)要差,因而在实际生产中,需要从成本和分级精度的要求上来考虑选择建模的方式。(2)研究了两种果袋(单层白色果袋SWB和双层黄色果袋DYB)对翠冠梨可见/近红外光谱的影响。在生产实际中,用户为了减少水果在输送分级过程中的损伤,希望能带袋实现水果的品质检测与分级。本文研究表明,所用的白色单层果袋透光率较好,所采集的套袋水果光谱保留了吸收峰,且与不套袋光谱差异较小。定量分析结果同样表明,套白袋的翠冠梨SSC检测的交互验证相关系数(Cross Validation Correlation Coefficient,rcv)和交互验证均方根误差(Root Mean Square Error of Cross Validation,RMSECV)分别为 0.7894 和0.376 °Brix,仅略差于不套袋水果的模型预测结果(rev=0.8282,RMSECV=0.343 °Brix),套白袋预测偏差在±0.5 °Brix之间的比重为83.8%,能满足实际应用的要求。但需要通过更进一步的研究,寻找或开发合适的果袋,使其既对水果产中品质具有促进及保护作用,又满足水果产后检测分级时可见/近红外光谱分析要求。(3)在团队前期研究基础上,研究了自动参比不同采集频率对检测结果的影响。首先,进一步验证了自动放置参比模式采集的参比光谱比手动放置参比模式采集的参比光谱稳定。此外,针对光源响应随时间衰减的问题,开展了自动放置模式下的参比频率影响研究,比较了自动放置每隔3个(A3)、10个(A10)、20个(A20)样本采集一次参比光谱,以及一开始采集一次参比光谱(A0)的四种参比采集频率模式。结果表明:四种参比采集频率模式预测精度从高到低依次为A3、A10、A20和A0,可见通过增加参比采集频率,可提高模型精度,但频率过高会影响生产中检测分级效率,因此可根据生产实际需要选择恰当的参比校正频率。(4)研究了基于波长选择算法以及基于自制果糖溶液特征波长的果实SSC检测模型。首先分析了基于特征波长选择算法的不同年份间模型的预测能力,并在此基础上采用S/B算法对模型进行修正。结果表明,结合不同特征波长选择方法建立的PLSR模型(2014年)对不同年份(2015年和2016年)预测集的结果仍然较差,经过S/B修正后RMSEP大大降低,其中基于竞争性自适应加权算法(Competitive adaptive reweighted sampling,CARS)的PLSR模型经S/B修正对2015年皇冠梨的预测结果最好,基于蒙特卡罗非信息变量剔除(Monte-Carlo Uninformative Variables Elimination,MC-UVE)的 PLSR模型经S/B修正对2016年皇冠梨的预测结果最好,RMSEP分别为0.575°Brix和0.609°Brix。然后,分别对鲜榨果汁以及自制果糖溶液采用全波段偏最小二乘回归(Full-Range PLSR,Full-PLSR)、逐步多元线性回归(Stepwise Multi Linear Regression,SMLR)和间隔偏最小二乘回归(IntervalPLSR,iPLSR)进行SSC建模分析。鲜榨果汁由于吸光粒子的散射影响,吸光度与浓度的关系偏离了比尔定律,模型结果较差。相反,果糖溶液溶质相对单一,吸光度较好,模型较理想。因此,以果糖溶液光谱为对象,在550-920 nm之间用SMLR选择特征波长,并基于所选波长建立果实SSC检测模型,其结果(rp=0.8791,RMSEP=0.368 °Brix)与果实自身光谱在 550-920 nm 之间的 Full-PLSR(rp=0.8932,RMSEP=0.351°Brix)模型结果近似。结果表明,可以通过果糖溶液的光谱特征波长来优化果实SSC模型,实现模型的标定。
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