论文部分内容阅读
相对于有机膜材料,无机炭膜具有许多优越的性能,而管式炭膜由于其独特的构造使其兼具膜材料和电极材料的性质。以管式炭膜作为基体负载具有催化性能的物质制成膜电极应用于电化学,藉此将膜分离和电催化技术耦合,成为一种新型的集成技术降解处理有机污染物。本文以石油焦为主体原料制备管式炭膜,加入不同导电粒子改善其性能;制备改性的TiO2溶胶,通过浸渍提拉法在炭膜表面负载催化层;采用循环伏安(CV)研究了苯酚在电极表面的降解;设计膜反应器通过对苯酚的降解研究了炭膜电极的催化性能。主要研究内容如下:
本课题制各了石墨、导电炭黑、二氧化钛粒子掺杂的管式炭膜,通过对原料及掺杂后的管式炭膜性能的表征,研究得出最佳的掺杂粒子。采用溶胶凝胶法制备Ag改性的TiO2溶胶,随后通过浸渍提拉法在炭膜表面负载催化层,研究了催化层的形貌特征。采用循环伏安法验证电极对苯酚的催化氧化作用,并对比研究Ag改性的TiO2膜电极对苯酚的电化学行为。采用四氨基安替比林-分光光度法研究苯酚在膜反应器中不同电极作用下的降解过程。通过反应器在不同参数下对苯酚的降解情况研究了反应参数对于电极电催化性能的影响。
实验研究发现掺杂粒子可以调节炭膜的孔径大小,良好的掺杂粒子在炭膜制备包括成型和炭化阶段不能有较大的体积变化。掺杂粒子的粒径如果大于石油焦粒径,制得的炭膜孔径变大;掺杂粒子的粒径小于石油焦粒径,则制得的炭膜孔径变小。掺杂粒子电阻越小,粒子越小,分散性越好,制得的掺杂电极电导率越大。500℃处理制得的二氧化钛膜电极,表面二氧化钛属于锐钛矿型,电极表面TiO2膜表面为多孔,有龟裂纹,薄膜具有很大的比表面积。电极在具有苯酚的电解液体系中的CV曲线在反应电压在1.1V左右出现一个明显氧化峰突起,表明电极对苯酚有明显的催化氧化作用。循环伏安及苯酚电催化氧化测试表明在TiO2中加入适量Ag形成纳米Ag-TiO2复合材料,可以显著改善其催化能力。电极具有较高的电导率或者给电极提供较高的电压可以提高对苯酚的催化降解效率。相同压力下,孔径更小的电极具有更小的膜通量。电极催化降解性能随着膜通量的减小而升高。