等离子体喷束及其光谱诊断的研究

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等离子体喷束可以为新材料的合成提供新的方法,在金属表面处理及高分子材料表面镀膜等方面有十分重要的意义。气体放电作为获得等离子体的一种主要途径,在民用和工业中得到了越来越多的应用。等离子体的光谱不介入诊断在这些相关领域具有重要的基础和应用意义。本文总结了应用双原子分子发射光谱和原子发射光谱进行等离子体诊断的原理和实现方法,针对不同的分辨率的光谱,提出了不同的振转温度测量方法,并编写了相应的计算程序。本文还利用浓度调制光谱的1f/2f检测提出了放电特性的检测方法。浓度调制光谱技术是以瞬态分子的浓度正比于放电电流幅度的绝对值为依据,即为瞬态分子的浓度调制频率是放电频率f的2倍。而在本实验采用喷束放电的条件下,使用1f和2f均能检测到信号。原因是放电并不是连续进行,而是在每个周期的负半周发生一次脉冲形式的放电,通过对脉冲信号作频谱分析发现除了基波外还含有丰富谐波成分,因此采用1f和2f都能解调出光谱信号。本文对这种施加连续电压却发生脉冲式放电的现象给出了合理的解释。本文包括10章和一个附录,主要结果如下:建立了一套交流放电产生N2等离子体喷束的装置。该装置可对氮气、氧气和氩气等进行高达15kV连续放电。采用浓度调制光谱技术对放电辉光光谱进行探测。以N2为例,束流中N2+/N2高达6:1,优于通常的离子束源。根据其发射谱,对交流放电过程和浓度调制光谱进行了研究,并计算了分子离子激发态振动温度和转动温度,分别为3310K和282K。通过对氩气的交流放电产生的光谱测量,得到了离子喷束的电子激发温度和电子密度分别为18714K和1.37×1016cm-3。探测了喷束流不同位置N2为母体的等离子体的发射光谱,通过测得的光谱数据分别计算了N2和N2+的激发态振转温度,发现N2激发态振动温度和N2+的振动及转动温度沿着束流方向呈现首先降低继而升高的非单调特性。根据实验条件建立理论模型,对实验数据进行了拟合,分析了其变化规律和产生机理。论文还研究了束流中N2+/N2比例变化过程,发现沿着束流方向该比值逐渐升高,并结合实验装置进行讨论。当放电峰峰电压Vpp大于9.6kV时,氮离子分子以脉冲形式产生,且每个放电电压周期产生一次。此时监测交流放电电流上有一反向电流尖峰,该电流尖峰是等离子体喷束中氮离子分子惯性运动形成的,其强度与浓度调制光谱的强度成正比。根据浓度调制光谱的1f/2f检测,提出了一个理论模型,解释了上述现象,并得到了实验结果进一步证实。为了探讨交流放电发射光谱强度随不同电压和气体压强变化的机理,测量了玻璃管中放电频率20kHz时氮气的介质阻挡放电光谱。实验记录了N2的C3u—B3g357.7nm和N2+的B2u+—X2g+391.4nm的跃迁谱线光谱强度随不同电压和气体压强变化规律。实验数据显示,保持气体压强p=130Pa不变,在电压较低时,光谱强度随电压增长较快,在电压较高时,光谱强度增长较慢;保持放电电压U=6.4kV不变,光谱强度随气压增长逐渐变小。根据电子和分子碰撞激发函数和电离函数,建立光强随放电参数变化的物理理论模型和公式,并对实验数据进行最小二乘拟合,拟合曲线与实验结果符合较好,相关系数R>0.9。从而进一步明确了等离子体发射光谱强度随不同电压和气体压强变化的机理。利用浓度调制光谱技术测量甲醇交流放电分解产物的发射光谱,在300nm~700nm之间主要观测到激发态CO分子的B1+—A1∏(?)ngstrom跃迁带、激发态CH分子430nm附近的A2△—X2∏跃迁带系和390nm附近的B2-—X2∏跃迁带系以及CHO(329.82nm)、CH2O(369.8nm)、CH3O(347.8nm)、H(巴末耳线系)的发射谱线。通过光谱强度分析得到,CO激发态B+的振动温度达1638K,CH激发态A2△的振动和转动温度分别为4200K和1100K。改变放电电压和样品气压,测量CO、CH和H的发射光谱强度的变化关系,发现增加放电电压或减少样品气压,CO(B+)和H(656nm)的发射光谱强度比CH(A2△)发射光谱强度增加的快,从而进一步讨论了甲醇交流放电解离通道和产氢机制。
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