【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）通过无碳排放过程直接将燃料和氧化剂中的化学能转变成电能,是一种清洁高效的能源设备。质子交换膜（PEM）作为PEMFC的核心部件,不但为质子提供传输通路,还能有效避免燃料和氧化剂的接触。迄今为止,Nafion因其高稳定性和高质子传导率成为应用最广泛的商业PEM。但Nafion高成本和合成过程产生大量有害物质等缺点促使人们寻找新的质子交换膜材料。磺化芳族聚醚醚酮（SPE
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）通过无碳排放过程直接将燃料和氧化剂中的化学能转变成电能,是一种清洁高效的能源设备。质子交换膜（PEM）作为PEMFC的核心部件,不但为质子提供传输通路,还能有效避免燃料和氧化剂的接触。迄今为止,Nafion因其高稳定性和高质子传导率成为应用最广泛的商业PEM。但Nafion高成本和合成过程产生大量有害物质等缺点促使人们寻找新的质子交换膜材料。磺化芳族聚醚醚酮（SPEEK）因其良好的机械强度、高稳定性和低成本,是Nafion最有潜力的替代品之一。SPEEK的质子传导率较低,提高SPEEK的磺化度能有效提高其质子传导率,但高磺化度会导致膜吸水溶胀,降低膜尺寸稳定性和机械稳定性。因此,制备同时具有高质子传导率和高稳定性的SPEEK膜具有挑战性。金属有机骨架（MOFs）是由金属离子或金属簇与有机配体配位形成的晶态多孔纳米材料。多孔MOFs由于其结晶性、可设计性和高孔隙率而作为一种新型质子导体被广泛研究。添加无机/有机填料来制备复合PEM是改善膜物理化学性能的有效方法。将晶态的MOFs掺杂于SPEEK基质中,MOFs的多孔结构对膜内微观结构和质子传输通道起一定的调控作用,有利于保持结构稳定性和提高质子传导率。另外,MOFs明确的结构利于研究质子传导机理,探究材料的构效关系。本论文采用水热法合成一例新型铋基MOF（Bi-MOF-solvent）,探究了其结构特点和质子传导性能之间的构效关系。随后将Bi-MOF作为有效的质子导体与SPEEK基质复合,制备出一系列不同掺杂量的SPEEK/Bi-MOF复合膜,并探究了掺杂量与膜物理化学性能之间的关系。1.用硝酸铋和没食子酸混合,采用溶剂热法合成了一例新型铋基MOF:Bi（C7O5H3）（CH3O）（C3NH7O）（Bi-MOF-solvent）,Bi-MOF-solvent在120℃下真空干燥12 h后,DMF和甲醇分子离去得到晶态Bi（C7O5H3）（H2O）（Bi-MOF）,Bi-MOF是目前为止第10例具有孔隙率的Bi（Ⅲ）-MOF。Bi-MOF在甲醇和DMF中浸泡后又可以转变为Bi-MOF-solvent,是第一例实现单晶到单晶的转化的Bi（Ⅲ）-MOF。Bi-MOF的多孔结构以及表面含有大量羟基基团使其成为良好的质子传导材料,在85℃,98%相对湿度下,质子传导率为1.0×10-2S cm-1,高于目前大多数MOFs的报道值。2.将Bi-MOF与磺化聚醚醚酮（SPEEK）基质复合,制备了掺杂量为0-10wt%的SPEEK/Bi-MOF复合质子交换膜,Bi-MOF中的羟基与SPEEK的磺酸基和水分子形成了连续的氢键网络,为质子的传输提供了长程有序的通路。Bi-MOF掺杂量为6 wt%时,80℃时复合膜的质子传导率为0.18 S cm-1,为纯SPEEK的1.5倍。SPEEK/Bi-MOF-6%还表现出优异的机械性能和尺寸稳定性,甲醇渗透率为3.95×10-7cm~2s-1。
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