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实验目的: 自2004年英国物理学家成功地从石墨中分离出石墨烯,石墨烯及其衍生物就因其优异的电化学性能,被广泛应用于开发高性能的新一代电子元件。近年来,石墨烯的新一代衍生物氮掺杂石墨烯(N-G)因其优异的电化学催化活性,在燃料电池和能源转化领域引起了广泛的关注。以葡萄糖为反应原料的酶电池被认为是最有可能实现的生物燃料电池。虽然与传统电池相比,生物燃料电池能将底物直接转化为电能、安全性高、环境污染小、生物相容性好等优点,但是当前生物燃料电池的转化效率仍有待进一步研究和开发。一个很大的挑战在于,需要高比表面积和高电化学活性的电极用于电子、酶和介质的有效吸附。因此,探索开发比表面积大、电化学活性高、稳定性佳、生物相容性好的新型纳米电极作为生物燃料电池的工作电极,对于生物燃料电池的发展将具有巨大的推动作用。本论文在此基础上,通过边缘功能化球磨法一步制备聚苯胺修饰石墨烯(PAG),并且在多种表征手段下对其形貌、结构和电化学性能进行检测,同时检测PAG对于燃料电池阴极氧还原的催化活性,探讨了其在生物燃料电池上应用的。结果表明,该技术制备的PAG具有优异的电化学氧还原催化活性和葡萄糖氧化催化活性,有望用于新一代葡萄糖生物燃料电池。 实验方法: 一聚苯胺修饰石墨烯复合物(PAG)的制备: 采用苯胺单体和石墨粉混合,通过边缘功能化球磨技术(EFBM),制备了纳米厚度的PAG复合物。通过调整原材料的比例,球磨时间与转速,复合物的提纯等方法优化制备工艺。 二聚苯胺修饰石墨烯的表征: 通过原子力显微镜(AFM),拉曼光谱法(Raman),傅立叶红外谱图(FT-IR),紫外可见吸收光谱图(UV-vis)、X射线光电子能谱图(XPS)和X射线衍射(XRD)等表征PAG形貌与结构等。通过循环伏安法(CV)、热重(TGA)等检测PAG材料的电化学性能和热稳定性。通过CCK-8细胞毒性试验、细胞凋亡试验等评价材料的生物相容性和细胞毒性。 三葡萄糖生物燃料电池应用性能检测: 将制备的PAG作为葡萄糖生物燃料电池的阴极,考察其对氧还原的催化活性。同时以PAG作为葡萄糖生物燃料电池的阳极,考察其对葡萄糖氧化的催化性能。葡萄糖在PAG催化下氧化所释放的电子经过外电路到达阴极PAG,催化PAG表面吸附的氧气发生还原反应,构成电池回路。 实验结果: 经过AFM、Raman等表征结果检测,说明PAG是具有纳米厚度的石墨烯片层。FT-IR、UV-vis、XPS、XRD等表明石墨烯成功被聚苯胺修饰,是含有吸电子原子氮在碳碳共轭双键和芳环大π键边缘掺杂的,具有多个电化学活性位点的氮掺杂石墨烯。CV和TGA说明PAG具有良好的电化学活性和热稳定性。CCK-8等结果显示PAG具有良好的生物相容性。电池应用性能检测表明PAG有望应用于葡萄糖生物燃料电池,推动新型生物燃料电池的发展。 实验结论: 通过EFBM法安全高效地制备了PAG复合纳米材料,该材料具有比表面积大、电化学活性高、稳定性佳、生物相容性好等优点,并对氧还原和葡萄糖氧化具有高效的催化活性,有望应用于葡萄糖生物燃料电池。