不同载体K2CO3与烟气CO2反应动力学特性研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:JK0803_zhoukaijun
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近年来,温室气体排放所造成的全球变暖问题成为国际社会普遍关注的焦点,进行全球性大规模CO2减排势在必行。在众多CO2捕集技术中,碱金属基碳酸盐脱除CO2技术以其原料成本低、循环效率高、无需改造现有设备等优点得到众多学者的广泛关注。在前期研究中发现,钾基吸附剂相比钠基吸附剂具有更为优异的碳酸化反应特性,而目前所采用的钾基吸附剂载体种类较为局限。为提供更多的载体选择,本文选用5A分子筛、AC、Al2O3作为载体,采用浸渍法得到三种载体负载下的钾基吸附剂,在固定床中进行脱碳实验,研究了不同载体负载下吸附剂的碳酸化反应特性,并利用SEM、BET、XRD对其微观特性和表观形貌进行表征分析,揭示了不同吸附剂的碳酸化反应机理,探究了温度和CO2浓度等反应条件对脱碳特性的影响,并进一步对其反应动力学特性进行了探讨。K2CO3颗粒本身表面致密光滑,并排布着狭长裂缝,孔隙结构稀少。当其负载于载体颗粒上时,原本作为反应物的K2CO3借助载体颗粒很好地改善了其表观结构,增大了与CO2和H2O的接触面积,使之能更好的发生反应。碳酸化反应过程中,K2CO3与CO2和H2O反应生成KHCO3,而载体颗粒在整个过程中并未发生化学反应,载体对于K2CO3的改性作用主要是对其表观结构和颗粒形貌的改善,并未影响其本征化学反应过程。当反应温度为70℃,CO2浓度为5%时,吸附剂的碳酸化性能最佳。AC负载下吸附剂的碳酸化性能最优,碳酸化转化率高达79.8%,吸附剂负载于5A分子筛上时碳酸化性能居中,碳酸化转化率为78.2%,而Al2O3负载的钾基吸附剂由于在固定床中会产生副产物KA(CO32(OH)2,碳酸化性能虽然比K2CO3有所提升,但是改善程度并不大,碳酸化转化率为65.3%。碳酸化反应过程主要受到化学反应控制和扩散控制,二者共同作用决定碳酸化反应的进行。反应温度低于70℃时,随着温度升高,表面化学反应变得更加活跃,推动反应正向进行,有利于碳酸化反应,碳酸化转化率增大。当温度高于70℃时,温度升高,表面反应速率降低,且内扩散系数减小,扩散难度加大,此时碳酸化转化率降低。
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