【摘 要】
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光动力疗法（Photodynamic therapy,PDT）是近年来备受关注的一种治疗癌症的新方法,它的主要过程是通过光敏剂（Photosensitizers,PSs）在肿瘤内积累,然后使用特定波长的光来照射肿瘤组织,从而产生具有细胞毒性的活性氧物种（Reactive oxygen species,ROS）来杀死癌细胞或微生物。光动力疗法具有高选择性,低副作用,非侵入性等优势,引起了科研工作者们
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光动力疗法（Photodynamic therapy,PDT）是近年来备受关注的一种治疗癌症的新方法,它的主要过程是通过光敏剂（Photosensitizers,PSs）在肿瘤内积累,然后使用特定波长的光来照射肿瘤组织,从而产生具有细胞毒性的活性氧物种（Reactive oxygen species,ROS）来杀死癌细胞或微生物。光动力疗法具有高选择性,低副作用,非侵入性等优势,引起了科研工作者们的广泛关注。传统小分子光敏剂存在聚集诱导猝灭（Aggregation-Caused Quenching,ACQ）的问题,导致光敏剂在聚集状态下的发光效率和单线态氧产率受到影响。2001年,唐本忠院士及其团队发现了和ACQ现象相反的聚集诱导发光现象（Aggregation-Induced Emission,AIE）,AIE光敏剂在良溶剂中发光微弱,然而在聚集态时产生强烈的发光,同时单线态氧产生能力也相应地提高。除此之外,传统小分子光敏剂由于系间窜越能力较低,所以导致其治疗时间长和用药剂量高,限制了其治疗效果。由于过渡金属铱配合物具有良好的光物理和光化学性质,较大的斯托克斯位移,是一种很有应用前景的光敏剂。然而金属铱配合物仍然具有水溶性差,暗毒性高和因吸收波长较短易对生物组织造成损伤等缺点。因此,构建具有低暗毒性的水溶性金属铱配合物纳米粒子（Nanoparticles,NPs）,并在此基础上获得具有长波长吸收性能的纳米粒子,将有效提高金属铱配合物在光动力治疗中的应用潜力。在本论文中,我们设计并合成了四种具有良好红光发射性能的AIE中性金属铱配合物,并将其应用于光动力治疗的研究。通过对环金属配体和辅助配体进行修饰,有效的提高了金属铱配合物的光物理性质。同时,我们详细讨论了金属铱配合物的光物理性质及其在光动力治疗中的应用。具体研究内容如下:（1）选择结构简单且易合成的席夫碱配体作为辅助配体合成了四种新型AIE金属铱配合物。通过改变环金属配体的共轭程度,金属铱配合物的吸光能力得到提高,进而有效地提升了其单线态氧的产生能力。通过自组装的方法将它们制备成无载体型纳米粒子,实现了水溶性金属铱配合物纳米粒子的构建。纳米粒子的形成进一步提高了光敏剂的单线态氧的产生能力。Ir-2-N+NPs具有良好的光物理性质和单线态氧产生能力。细胞实验表明,Ir-2-N+NPs能够被小鼠乳腺癌细胞（4T1细胞）高效地摄取,具有良好的生物相容性,很低的暗毒性和优良的光毒性,预示着AIE金属铱配合物光敏剂在光动力疗法中具有很好的应用前景。（2）制备了具有近红外吸收的上转换纳米粒子（UCNPs）,并将其与金属铱配合物Ir-2-N共同包覆,成功获得了具有良好的水溶性且可以吸收近红外光的纳米粒子UCNPs@Ir-2-N。通过将上转换纳米粒子和金属铱配合物有机组合的方法解决了传统金属铱配合物光敏剂的激发光波长短的弊端。细胞实验表明,UCNPs@Ir-2-N能够被癌细胞高效摄取,表现出良好的生物相容性。在980 nm的近红外光照射下,表现出很低的暗毒性和良好的光毒性。UCNPs@Ir-2-N具有良好的单线态氧产生能力,呈现出良好的光动力治疗效果。因此本研究为开发长波长激发的高效光敏剂提供了有效策略,进而有效改善光动力治疗中短波长激发光对生物组织造成伤害的弊端。
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