全球经济的快速发展,传统化石能源的消耗也随之日益加剧,逐步演变为能源危机,环境污染程度日渐严重,生存环境堪忧,人类亟需开发出高效、环保、可回收利用的新型能源。电催化水分解被认为是可再生能源生产、使用、储存的关键步骤,如可持续的氢气能源生产、二次金属空气电极、燃料电池等技术。当下,贵金属催化剂被广泛应用于氧气、氢气的析出反应,还有众多研究着眼于以过渡金属为活性物质的催化剂开发。然而,这些材料前者储量有限,成本高,后者的导电性有限,限制了他们广泛用于电催化领域的可能。杂原子掺杂的碳纳米材料因其丰富孔道结构、储量丰富、耐酸碱腐蚀等特性而适用于电化学过程。能源转化和能源储存的重要性不分伯仲,超级电容器也是被热捧的对象之一,本文将着眼于更为环保、安全的水系超电容器件。碳材料作为电极的水系超级电容器器件受到广泛关注,因其具有安全、环保、低成本、耐酸碱腐蚀等特点。针对上述问题,本文采用脱卤策略,通过甄选不同脱卤剂实现了掺杂元素种类、掺杂度高低调控,不同于常规的多孔碳合成方法,如生物质炭、模板剂制多孔碳材料,此法室温即可得到具有一定石墨化程度的碳,并在焙烧过程中实现了多级孔结构的完善,此法高效、环保、孔道结构丰富、产量高。将此法合成的非金属掺杂的碳材料用于HER、OER以及水系超电容这三方面,具体工作内容和取得的成果如下:1、选用氨基钠、三聚氰胺与高分子偏聚二氟乙烯作为原材料,通过室温球磨脱卤反应和焙烧优化孔道结构的方法,生成纳米碳材料兼具石墨化以及丰富的由微孔、介孔、大孔复合而成的多级孔道结构。三聚氰胺有助于材料孔结构的优化,BET表征结果显示,加入三聚氰胺后材料比表面积均超过1300m2/g,最高可达1498.26m2/g。三聚氰胺组800℃下焙烧得到的样品兼具最高比表面积和HER/OER催化活性,这与其丰富的孔道结构(微孔、介孔为主,大孔为辅)以及有效的N掺杂、O掺杂有关。此种合成规则孔碳材料的方法简单可行,能耗低,污染小,有希望进一步扩大化生产。而且低温合成的方法对杂原子掺杂十分有利,可将此类材料进一步用于载体,负载催化活性物质以用于其他领域。2、采用乙醇钠与偏聚二氟乙烯脱卤反应制备以介孔为主体的多级孔纳米碳材料,脱卤反应过程中产生的乙醇和氟化钠对于材料的多级孔构建起到至关重要的作用,前者作为鼓泡剂,后者则发挥了其硬模板效应。制得样品包含微孔、介孔、大孔且800℃下焙烧得到的样品比表面积均超过1500m2/g(最高超过了 1900m2/g),可见其孔道的丰富度和多极化。且强有机碱脱卤效应极强,脱卤效果的完全性以及脱卤剂的选择保证了制备的碳材料中高碳含量,掺杂元素含量极低同时也压制了电化学过程中水分解活性,因此低掺杂多孔碳用于中性水系超电容器件电极时展现出了其特有的优势。测试发现,此材料用于水系超电容器件时,开路电压被扩大到2V,且工作稳定性良好。在5.0 A/g的电流下进行充放电循环测试后发现:操作5000次时水系超电容器件容量仍可维持在94%的水平。此种制备低水分解活性材料的策略对于将水系超级电容器开路电压扩充到2V以上有可借鉴性的意义。