氨基酸离子液体[N1111][Gly]溶液吸收二氧化碳的研究

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鉴于CO2大量排放引起的全球变暖问题日益突出,以及CO2潜在的C1资源,开发出一种新型高效的吸收剂以实现CO2资源化、绿色化回收,已受到世界各国的关注。本文测定了四甲基铵甘氨酸[N1111][Gly]单一溶液及与2-氨基2-甲基-1-丙醇AMP混合溶液的物化参数,考察了[N1111][Gly]单一溶液及[N1111][Gly]+AMP的混合溶液吸收CO2的特性,探讨了其吸收CO2的传质反应动力学,并对其富液的再生性能进行了研究,以期为深入开展CO2分离富集技术的研究及其工业应用提供一定的实验数据与理论基础。本文首先测定了质量分数分别为5%30%的[N1111][Gly]溶液在298K323K下的密度、粘度及pH,并估算了CO2在该溶液中的溶解度系数和扩散系数,结果表明[N1111][Gly]溶液的密度、粘度和pH均随[N1111][Gly]质量分数的增大而增大,随温度的升高而降低,而CO2在其中的溶解度系数和扩散系数却随[N1111][Gly]质量分数的增大而降低,随温度的升高表现出相反的现象。采用双搅拌釜吸收装置考察了[N1111][Gly]浓度、吸收温度及进口CO2浓度对[N1111][Gly]溶液吸收CO2的影响,表明在同一实验条件下,吸收速率和吸收量均[N1111][Gly]浓度的增大、吸收温度的升高或进口CO2浓度的增大而增大。同时探索其吸收CO2的传质反应动力学,结果表明:[N1111][Gly]溶液吸收CO2的反应是快速拟1级反应,增强因子E与[N1111][Gly]溶液浓度的平方根CB01/2呈线性关系,15%[N1111][Gly]溶液吸收CO2的活化能为15.431kJ mol-1。采用常压和减压加热法分别对[N1111][Gly]溶液吸收CO2富液的再生性能进行考察,结果发现减压加热法更适用于[N1111][Gly]溶液的再生,其最佳再生温度及再生时间分别为348K和4h;经3次吸收-再生循环实验,15%[N1111][Gly]溶液的初次/二次/三次再生效率分别为92.99%,88.89%和82.46%。在上述研究基础上,将[N1111][Gly]作为活化剂添加到AMP溶液中,形成复合吸收剂。测定了[N1111][Gly]+AMP混合溶液在298K323K下的密度、粘度及pH值,估算了CO2在其中的溶解度系数和扩散系数,发现[N1111][Gly]+AMP混合溶液的密度和粘度随[N1111][Gly]浓度的增加而增大,随温度的升高而降低,而CO2在[N1111][Gly]+AMP混合溶液中的溶解度系数和扩散系数却随[N1111][Gly]浓度的增加而降低,随温度的升高表现出相反的现象;考察了[N1111][Gly]浓度和吸收温度对[N1111][Gly]+AMP混合溶液吸收CO2的影响,并与单一组分的吸收性能进行比较,得出[N1111][Gly]和AMP在溶液中存在负的交互作用。传质反应动力学研究结果表明:[N1111][Gly]+AMP混合溶液吸收CO2的反应是快速拟1级反应,增强因子E与[N1111][Gly]+AMP混合溶液浓度的平方根CB01/2呈线性关系,混合溶液的E与单一AMP溶液的E之差△E与所添加的[N1111][Gly]浓度也呈线性关系,且[N1111][Gly]+AMP溶液吸收CO2的活化能为40.6779kJ mol-1。再生实验结果表明,减压加热法比常压加热法更适于[N1111][Gly]+AMP混合溶液的再生,其最佳再生温度及再生时间分别为328K和4h。经3次吸收-再生循环实验,[N1111][Gly]+AMP混合溶液的初次/二次/三次再生效率分别为93.23%,90.00%和87.31%。
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