MnWOx/TiO2-SiO2催化剂的低温制备及NH3-SCR性能

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氨选择性催化还原(NH3-SCR)是一种应用广泛的NOx脱除技术。钒钨钛体系是主要的NH3-SCR商业催化剂。近些年来,开发新的低温催化剂体系如锰基催化剂,并提升其催化剂综合性能,以替代V-W-TiO2催化剂,成为了吸引学者们关注的新问题。纵观国内外催化剂的制备技术与低温NH3-SCR催化剂体系的研究现状,还存在制备过程能耗高、反应条件复杂、低温活性低、抗硫性能差等一系列问题。本文针对以上问题,拟通过低温制备方法制备锰钨催化剂,提高锰基催化剂综合性能。本文首先通过液相沉积法将W与Mn以MnWO4的形式负载于TiO2载体上,发现以液相沉积法制备的MnWO4/TiO2催化剂无需经过焙烧,就具有良好的NH3-SCR性能。制备了不同Mn:W的负载型MnaWOx/TiO2催化剂,考察了其催化活性。发现当Mn:W为1:1时,具有最好的活性温度窗口与N2选择性。通过一系列表征发现,低温干燥能减少活性组分晶相的长大,并且使催化剂的孔道保持的较为完整,具有良好的NH3-SCR催化活性与N2选择性。在此基础上,采用溶胶凝胶法和液相沉积法制备了系列Mn2WOx/TiO2-SiO2催化剂,发现Si掺杂提高了Mn2WOx/TiO2催化剂的N2选择性等性能。当Si掺杂量为5%时,催化剂能最大程度的提升Mn2WOx/TiO2-SiO2催化剂的抗硫抗水性能,使催化剂在较大范围内(130 oC-310 oC)保持80%以上的NO转化率。通过BET、XRD、TPR、XPS和TEM等表征手段探究了Si的掺杂对Mn2WOx/TiO2催化剂的影响,结果发现,Si的掺杂增加了载体的比表面积,提高了催化剂表面羟基的数量,提高了催化剂的抗水能力,减少了催化剂表面硫酸盐的生成,最终提高了催化剂的抗硫性能。
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