氮化碳(CN)作为一种独特的无机非金属材料,具有密度低,化学稳定性高,生物兼容性好等特点,近年来在多个领域内得到广泛的研究,特别是其所具有的独特电子结构和优异的化学稳定性使得其在催化领域的应用具备了独特的优势,可作为一种不含金属的催化剂广泛应用于催化光分解水、氧还原和有机官能团的选择性转换,也可作为催化剂载体用于Au、Pd、Ag、Pt等贵金属的负载,还可以作为一种绿色储能材料用于H2、CO2等的储存。此外,氮化碳材料可以通过多种多样的方法进行改性,以适应不同的应用要求,包括用S、P、O、B、F等杂原子掺杂或有机基团修饰以改变氮化碳的能带结构,同时氮化碳的电子性质还会受到与其相接触的材料的影响。这些特性极大地丰富了氮化碳材料的研究内容与应用领域。本文从一种新的视角出发,设计一款新颖的氮化碳-金属复合催化材料,即以金属镍调制氮化碳的电子性质,同时用覆盖在金属镍表面上的氮化碳保护金属镍免受环境的影响,从而获得一种新颖的高性能催化剂。通过粉末X射线衍射(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、原位傅里叶变换红外(in situ FT-IR)、氢氘交换(H/D Exchange)等方法对材料本身的结构,各组分之间的协同作用进行了表征,并考察了其作为一种非贵金属催化剂在催化加氢反应中的催化性能,从催化剂的构效关系和反应机理方面进行了关联探讨。论文的主要内容概括如下：1.首先将镍负载于纳米棒状氧化铝表面,并在其上沉积氮化碳(CN)材料,制备出以镍为基底的复合氮化碳催化材料CN/Ni/Al2O3,通过一系列表征手段对其结构性质进行了研究,并测试了其在酸性条件下催化硝基还原反应的催化性能。结果表明,CN/Ni/Al2O3中的镍物种在焙烧处理氮化碳形成的过程中被还原成金属态,并且与覆盖其上的氮化碳之间存在着强相互作用,二者之间所形成的异质结使得镍上的电子部分传递到了氮化碳上,从而使得镍处于一种缺电子态,而得到电子的氮化碳的性质则受到了调节,并具备了原先所没有的吸附与活化氢的能力。在金属镍本身没有任何催化活性的酸性条件下,氮化碳复合催化剂在催化硝基还原反应中表现出了优良的活性与抗腐蚀性,该复合催化剂在1.5M浓度的硫酸溶液中催化硝基苯同时加氢异构制备对氨基酚的反应中,表现出优良的活性和极高的选择性。这种优异的催化性能源自氮化碳对于镍的保护以及镍对氮化碳的激活。2.该催化剂还可应用于大量乙烯存在条件下的乙炔选择性加氢反应之中,论文考察了不同反应温度、空速下的催化性能以及反应前后催化剂的变化。结果表明,该催化剂对乙炔选择性加氢为乙烯有着很好的催化活性,在保证乙炔完全转化(100%)的条件下仍保有较高的乙烯选择性(65%),而对照催化剂Ni/Al2O3则完全没有乙烯选择性。长时间反应结果表明该催化剂用于此反应也有较好的稳定性,并且发现氮化碳中的吡啶氮可能为活化吸附氢的活性位。通过理论计算研究了CN/Ni/Al2O3复合催化材料的镍与氮化碳之间的电子态相互作用以及氢吸附活化的活性位性质。理论计算的初步结果表明,与镍相接触的吡啶氮为最稳定的接受镍的电子流向氮化碳的位置,镍的存在对于氢在石墨层面内解离吸附于吡啶氮有明显的促进作用。该复合催化剂组分作用机制的揭示可为催化剂设计带来新的理论依据。