氧化亚氮(N2O)是一种强温室气体,其温室效应值分别是CO2的310倍,CH4的21倍。N2O还可长期稳定在大气层中,破坏大气臭氧层,对全球气候变化造成重要影响。过去几十年里,由于人类活动的影响,尤其是化石燃料的使用和化学工业的大规模生产,大气中N2O的浓度以每年0.2-0.3%的速度逐年递增。为了控制化工生产尾气中N2O的排放,近几十年来N2O催化分解技术受到了广泛关注。开发高效、经济和环境友好的催化剂是N2O催化分解技术面临的一个关键问题。Rh、Ru等贵金属催化剂具有高效活性,但是其高昂的价格和稀缺资源大大限制了它们的广泛应用；研制高效稳定的非贵金属催化剂应用于N2O催化分解具有重要的学术价值和应用意义。本论文以合成含铈复合金属氧化物催化剂为主要研究内容,以N2O催化分解为活性评价体系,采用X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附-脱附(N2 adsorption-desorption isotherms)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)及原位红外漫反射光谱(in situ-DRIFTS)等为表征手段,对氧化铈添加比例、碱金属助剂、合成方法、抑制剂存在与否等影响催化剂分解活性的因素进行了系统的研究,探究了催化活性与催化剂物化性质之间的关系,提出了催化反应机理。1、铜铈复合氧化物合成及其N2O催化分解性能采用柠檬酸-燃烧法制备了一系列不同铜铈比例的CuCe复合氧化物。催化剂的元素比例对催化剂的活性有很大影响,当Cu/Ce比例为2/1时,Cu67Ce33催化剂的性能最优,420℃下即可将N2O完全分解为N2和O2。在480℃下,其表现了优秀的催化稳定性,100%转化率保持80小时不下降。XRD、XPS、H2-TPR等表征表明,氧化铈与氧化铜之间存在强相互作用,能够削弱Cu-O键,有利于吸附氧原子的脱附,提升复合氧化物的催化活性。DRIFTS的表征结果表明：在铜铈复合氧化物中,Cu+是整个催化过程的活性中心。2、铜铈复合氧化物合成方法及铯修饰对催化N2O分解活性的影响碱金属元素会直接影响到复合氧化物活性位的氧化还原性质,进而对复合氧化物的催化活性造成重大影响。本文采用碱溶液共沉淀法,固相法,柠檬酸燃烧法制备了Cu50Ce50复合氧化物催化剂。碱溶液沉淀法合成的Cu50Ce50-CP催化剂尽管比表面积仅为31 m2/g,但由于残留在催化剂表面的K元素的促进作用,Cu50Ce50-GP的活性优于比表面积较大的Cu50Ce50(柠檬酸燃烧法)和Cu50Ce50-OA(固相法),在420℃即可将N2O完全催化分解。通过碱金属铯掺杂合成了Cs/Cu50Ce50催化剂,研究发现Cs能够通过给电子效应显著提高了催化剂的氧化还原能力,促进活性位Cu+的生成,并提升催化剂的N2O分解活性。Cs对催化剂活性的促进效果与添加量有密切关系：2.5 mol%的Cs添加能够最为显著地提升催化活性,在400℃即可将N2O完全催化分解。3、镍铈复合氧化物的制备及其催化N2O分解性能硝酸厂尾气中,大约含有1-4%的O2,由于与N2O竞争活性吸附位,并且能够抑制吸附氧的脱附。因此,氧气会极大地影响催化剂的活性和稳定性。研究在氧气存在情况下,镍铈复合氧化物的N2O分解性能,有利于研究氧化铈在分解过程中对氧原子迁移能力的影响。本文采用柠檬酸燃烧法制备得到NiCe复合氧化物,并与蒸氨法及共沉淀法制备的催化剂相比,柠檬酸燃烧法制备的催化剂颗粒更小,活性更高。在富Ni的催化剂中,CeO2富集在NiO的表面,防止NiO颗粒的团聚,并使其保持较大的比表面积。添加5-10%的CeO2能够显著提高催化活性。其中,Ni90Ce10可以在360℃下将N20完全分解。除此之外,适量的引入CeO2可以使复合氧化物中的两种金属氧化物间形成强相互作用。在含氧条件下,Ni90Ce10仍然表现出了最佳的活性：400℃下将N2O完全分解。值得注意的是,相比于不含氧条件下,含氧条件下高含铈量的催化剂活性下降较少,这也证明CeO2能够提升复合氧化物的氧迁移能力,促进催化剂在含氧条件下的分解活性。4、超声共沉淀法制备镍铈复合氧化物及其N2O催化分解性能超声沉淀过程利用超声波的震动对原料进行强烈的撞击和搅拌,在颗粒的接触面达到局部高温诱发化学反应发生,这样制得的复合氧化物粒径处于纳米范畴,同时又在表面富集有很多缺陷位,为反应提供了活性中心。超声共沉淀法制备的催化剂是由20-30 nm的纳米颗粒堆砌得到的大约1-3μm的小球组成的。以醋酸盐为前躯体,超声辅助沉淀制备的NiCe-Ac催化剂具有高效催化活性,能够在330℃,实现将N2O完全分解,且具有良好的稳定性能,能够保持100%的催化活性长达48小时。