低碳烯烃（特别是丙烯）是现代化工领域最为重要的基础原料,广泛地用于生产合成塑料、纤维、橡胶等工业产品。然而,石油资源的不可再生性和我国多煤少油的能源结构使得轻烃/轻油热裂解这一传统的石油工艺路线难以满足市场对于低碳烯烃的需求。由于甲醇原料可以廉价且高效地从煤、天然气、生物质,甚至二氧化碳中制得,甲醇制丙烯（Methanol-to-propylene,MTP）成为目前丙烯生产中最具有发展前景的非石油工艺路线之一。大量研究表明,ZSM-5沸石是目前综合性能最佳的MTP催化剂。ZSM-5沸石中的酸性位是催化甲醇转化的主要活性中心,然而,过多的酸性位会导致氢转移、芳构化等副反应进行,因此,高硅铝比ZSM-5沸石更适用于催化MTP反应。此外,传统ZSM-5沸石中单一的微孔结构会阻碍分子扩散,相比之下,多级结构沸石中的介孔结构能够提供大的比表面积,缩短物质的扩散距离,抑制副反应发生。然而,采用传统的刻蚀法或模板法引入介孔结构往往面临着沸石骨架结构破坏、介孔模板剂昂贵、除模板剂过程需要消耗大量能源、排放温室气体等问题。近期,课题组基于蒸汽辅助晶化（SAC）新工艺的设计,在无介孔模板剂条件下合成出硅铝比在30到150之间的多级结构ZSM-5沸石（ZSM-5 HSZs）,但是,如何运用该工艺制备适用于MTP反应的ZSM-5 HSZs催化剂尚不清楚,并且催化剂的构效关系有待考察。据此,本论文展开研究工作,如下:（一）采用SAC工艺在无介孔模板剂条件下合成出高硅铝比（Si/Al=200）的ZSM-5 HSZs。重点考察SAC时间对材料的孔结构、颗粒形貌、酸性质和MTP催化性能的影响。结果表明,当SAC时间达到5小时以上时,硅铝比为200的ZSM-5 HSZs就可以高度晶化,并且具有连通的微孔/介孔结构、大的比表面积、总孔容和均匀的颗粒尺寸。此外,在SAC过程中,一部分铝原子经历了从沸石骨架上脱出,最后又重新进入沸石骨架的过程,因此,ZSM-5 HSZs的Br?nsted酸位点（B酸位点）和Lewis酸位点（L酸位点）的相对浓度发生变化。除了上述微观变化,实验中还观察到材料合成过程中,随着SAC时间的延长,晶化后的材料经历了一个从“干粉”到“湿粉”,最后到“沉淀物”的变化过程。MTP催化结果则表明,在甲醇质量空速为1.0 g g^-1 h^-1的条件下,晶化10小时的ZSM-5 HSZs催化剂的初始丙烯选择性高达54.4%,催化剂寿命(t₉₀)长达175 h。最后,结合表征的结果以及实验中观察到的现象,本文针对SAC合成高硅铝比ZSM-5 HSZs提出了一种新的“原位碱刻蚀-水热还原”的材料合成机理。（二）采用SAC工艺在无介孔模板剂条件下合成出硅铝比从100到400的ZSM-5 HSZs。重点考察不同硅铝比对材料的孔结构、颗粒形貌、酸性质和MTP催化性能的影响。结果表明,铝含量的改变对材料的微/介孔结构、颗粒形貌没有显著的影响,而材料的酸密度随着铝含量的减少而降低。进一步的MTP反应结果表明,当Si/Al=200时,ZSM-5 HSZs表现出最长的催化剂寿命(t₉₀),这主要得益于良好的微/介孔结构以及合适的酸密度。此外,ZSM-5 HSZs中过高或过低的酸密度都不利于延长催化剂寿命。（三）采用无模板SAC工艺合成ZSM-5 HSZs的同时对微孔结构导向剂（四丙基氢氧化铵,TPAOH）的浓度进行调控,实现沸石颗粒尺寸的调控,并考察沸石颗粒尺寸对MTP催化性能的影响。结果表明,当微孔结构导向剂浓度（前驱体中TPAOH与Si的摩尔比）从0.07提高到0.13时,沸石的颗粒尺寸从1μm减小到200 nm,催化剂的初始丙烯选择性从54.1%提高到55.9%,催化剂寿命(t₉₀)从91 h提高到220 h。显然,沸石颗粒尺寸的减小能够有效缩短分子扩散通道,降低扩散阻碍,进而缩短产物分子与酸性位点的接触时间,抑制副反应的发生。