合成气（H2和CO的混合物）作为工业合成燃料和化学品的关键原料,其常规生产方法基于重整不可再生化石燃料,加剧了能源危机。而通过可再生电力驱动的CO2电还原反应（CO2RR）过程制备合成气,不仅有助于减少温室气体的数量,缓解能源危机,更重要的是可以实现合成气组分的调节以满足不同的工业需求。作为CO2RR过程中影响合成气产出效率和组成的关键因素,探索能够实现可调合成气生产的高效、稳定的催化材料具有重要意义。近年来,碳催化材料由于原料广泛、耐高温、耐酸碱、抗中毒和环境友好等特性而受到研究者青睐。更重要的是,将具有不同电负性的杂原子引入碳材料中可以显著提高其催化活性。其中,当B和N原子掺杂到碳材料中时,相邻的B和N能利用它们之间的协同作用打破sp2 C的电中性来促进电荷转移效率和催化活性,得到了研究者的普遍认可。但B,N共掺杂碳作为催化材料仍具有进一步提升的空间,尝试引入额外的杂原子与B,N共掺杂碳耦合增强其催化表现,从而获得更理想的催化性能。本文首先采用热解熔融盐法制备了B,N共掺杂纳米层状碳电催化材料。随后,分别引入Se和P原子分别与B,N共掺杂耦合,得到了Se耦合B,N共掺杂多孔碳和P耦合B,N共掺杂碳电催化材料。本文制备的三种电催化材料在应用于生产可调合成气时均具有良好的催化表现。具体研究内容如下:第I部分B,N共掺杂纳米层状碳制备可调合成气研究本部分以三聚氰胺为氮源,四苯硼钠为硼源,蔗糖为碳源,氯化钠为模板,采用热解熔盐法制备了B,N共掺杂纳米层状碳电催化材料,并研究了其在制备可调合成气方面的催化表现。电化学测试结果表明,当热处理温度为900℃,四苯硼钠与三聚氰胺物质的量比为1:200时具有最佳的催化表现:-0.6 V时,FECO和FEH2分别达到最优值83.5%和16.5%。同时,该催化材料具有良好的长期稳定性,在10小时的电解过程中法拉第效率和电流密度基本保持稳定。更重要的是,借助CO2RR制备合成气时,改变施加电位能使合成气的H2/CO比在0.2到3.2范围内调节。第II部分Se耦合B,N共掺杂多孔碳制备可调合成气研究Se具有原子尺寸大、极化率高和d电子丰富等特点,是增强碳骨架电传输性能的良好选择。因此,本部分以廉价的硒粉、四苯硼钠、壳聚糖和氯化铵为原料,通过简单的热解制备了Se耦合B,N共掺杂多孔碳电催化材料并将其应用于制备可调合成气中。其中,在热处理温度为1100°C时获得的电催化材料表现出最好的催化活性:-0.6 V时,FECO和FEH2分别达到95.2%和4.8%。同时,该催化材料还表现出良好的长期稳定性:电解10小时后,法拉第效率和电流密度分别保持在起始值的97.6%和84.7%。第III部分P耦合B,N共掺杂碳制备可调合成气研究P除了具有较大的原子尺寸、价键外,还具有出色的供电子能力,能显著提高电导率,使其CO2RR催化活性得到增强。因此,本部分以四苯基硼四苯基磷(C48H40BP)替换四苯硼钠,同时作为硼源和磷源,制备了P耦合B,N共掺杂碳电催化材料,并将其应用于制备可调合成气。通过研究热处理温度和C48H40BP与三聚氰胺摩尔比对催化性能的影响,发现在1000°C和1:200时制备的催化材料具有最佳的催化表现:-0.5 V时,FECO和FEH2分别为81.8%和18.2%。此外,该催化材料经过10小时的电解,法拉第效率仍为最初的95.0%,具有良好的长期稳定性。同时,产物中的H2/CO比还可以在0.2到6.8范围内简单调节。