纳米二氧化钛的表面改性及其联用技术应用研究

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近年来,用纳米TiO2等半导体光催化技术降解水中有机污染物的研究成为环境科学领域的一个热点。光催化技术具有常温、常压下进行,能彻底破坏有机污染物,无二次污染等优点。同时,纳米TiO2自身也存在着一些不足,非常有必要对其进行合理的改性。本文以钛酸四丁酯为原料、冰醋酸为螯合剂、乙醇为溶剂,采用溶胶-凝胶法制备了纯的和掺杂铈的TiO2纳米粒子,并利用XRD和UV-VIS对其进行表征,考察了不同煅烧温度对TiO2纳米粒子晶型组成、粒径大小和光催化活性的影响,研究了TiO2在煅烧过程中的相转变。在日光下,以亚甲基蓝的光催化降解为模型反应,研究不同培烧温度和掺杂量催化剂对光降解效率的影响。由于利用太阳光或紫外光线具有其局限性,本文通过溶胶—凝胶方法制得的二氧化钛催化剂与两种高级氧化技术—超声波降解技术、接触辉光放电电解技术联用,来考虑其在有机染料废水降解处理过程中的催化活性。研究结果表明,Ce的掺杂抑制了锐钛矿晶粒的生长,抑制了TiO2在高温煅烧过程中从锐钛矿型向金红石型的转变,并使TiO2纳米粒子的光谱响应围拓展到可见光区。Ce的掺杂浓度和煅烧温度对复合光催化剂的制备有显著影响。本实验通过单因素实验分析,获得了在Ce掺杂条件下最优实验条件:掺杂量为0.5%,煅烧温度为800℃,在此条件下,光降解效率得到较大提高。亚甲基蓝降解率随超声时间的增加而增加;溶液的pH值的变化对亚甲基蓝降解的影响不大,但是在中性溶液中,其降解率稍高于酸性或碱性溶液中。二氧化钛催化剂用量在450~500mg/L之间,超声波频率40 KHz,输出功率为50 W,pH为8.0,亚甲基蓝水溶液的初始浓度为20mg/L的条件下,60分钟左右降解率即可达到90%以上。在二氧化钛膜协同接触辉光放电电解技术降解亚甲基蓝废水实验中,镀膜5次所得薄膜具有高的催化性能:二氧化钛协同接触辉光放电可以高效的降解亚甲基蓝分子;所制的薄膜随使用次数的增加而活性变化不大。
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