层状过渡金属硫化物是一种新型的二维半导体材料,当其厚度减小到原子级尺度时,库伦屏蔽和量子限域效应导致其具有独特的电子和光学性质,如间接-直接带隙的转变、二维激子高效发光,超快的电荷传递、谷电子学等。虽然只有原子级厚度,但是在很宽的电磁波谱范围内,它们都与光有着强烈的相互作用。正是由于这些独特的物理性质和强烈的光与物质的相互作用,以过渡金属硫化物为代表的新型二维半导体材料不仅为人们研究真实的二维物理现象提供了优良的平台,而且在光电器件、光电探测等众多领域具有广泛的应用前景。近些年来,尽管人们对过渡金属硫化物开展了大量的研究,但是其与光相互作用中的许多问题,如激子行为、电荷传递等的本质仍然不清楚。特别是在利用过渡金属硫化物构筑的原子层异质结中,各种层间耦合作用和界面的载流子动力学过程直接影响其光电性质,决定着器件的性能和应用,而对这些复杂的层间相互作用和界面电荷传递机制的理解更是缺乏。因此,本文结合静态和瞬态光谱学技术,对原子层过渡金属硫化物中的激子发光、其与衬底间的相互作用、以及由其构成的异质结中的层间相互作用和界面载流子动力学行为进行了深入而系统的研究。论文的具体研究内容如下:1.衬底对单层和少层MoS2发光性质的影响和调控(1)利用机械剥离和干法转移的方法在SiO2/Si,PDMS柔性衬底、LaAlO3和SrTiO3衬底上制备单层和少层MoS2,通过拉曼光谱和光致发光光谱系统的研究了不同种类的介电衬底对MoS2性质的影响。拉曼光谱的结果显示衬底对MoS2的拉曼活性晶格振动模式影响很小,意味着MoS2薄膜和衬底之间只存在弱的应力相互作用。但是发光光谱却呈现出明显的衬底依赖,不同的衬底能够显著地改变MoS2中带电激子(Trion)和中性激子(Exciton)的比例,引起发光性质的变化。这种变化源于不同的衬底引起了不同浓度的电荷注入,根据估算的电子密度显示SrTiO3衬底注入最少的电子,而SiO2/Si注入最多的电子。同时,我们还提出了界面能级图解释了这种电荷注入效应。该结果显示衬底与MoS2界面的电荷传递效应强烈的影响着MoS2的发光性质,为通过衬底工程改变二维材料发光性质提供了一个可能的途径。(2)设计并制备了单层MoS2/VO2结构,利用VO2温度驱动的绝缘体-金属相变特性,研究了介电环境改变对单层MoS2发光性质的影响。变温拉曼光谱显示随着温度升高,VO2由绝缘态转变为金属态,而MoS2的拉曼振动模式并没有随之发生明显的改变,表明VO2的相变并没有对单层MoS2带来大的应变影响。但是变温发光光谱显示VO2相变却明显增强了单层MoS2的发光,这主要是由于当VO2由绝缘态向金属态转变时,改变了 MoS2周围的介电环境,MoS2和VO2衬底间的光学干涉效应增强了 MoS2的发光。该结果为通过原位改变衬底的介电性质来调控MoS2发光提供了一种思路。2.掺杂对于MoS2发光及载流子行为的影响利用静态吸收谱、拉曼光谱、光致发光光谱和超快激光泵浦探测技术,研究了掺杂铼(Re)对MoS2中的载流子行为的影响。结果显示Re的掺杂会引起拉曼声子模式E2g1红移和A1g宽化,导致光致发光猝灭,吸收谱中激子峰宽化且红移。这些结果表明Re的掺杂并没有改变MoS2的晶格结构但对其产生了微扰,会在MoS2中产生缺陷能级并促使电子空穴对以无辐射跃迁方式退激发。超快激光泵浦探测得到掺杂Re之后MoS2中载流子寿命约为1ps,与单层无掺杂MoS2(约22ps)相比缩短了 20多倍,表明Re的掺杂抑制了激子的生成并促使载流子迅速以无辐射跃迁的方式被散射。3.二维异质结层间相互作用的光谱研究利用拉曼光谱和光致发光光谱,我们系统研究了 MoS2/graphene、WSe2/MoSe2,MoSe2/MoS2,和WSe2/MoS2两层异质结中的层间相互作用。从异质结的拉曼光谱中观察到了层间声子模式,显示了层间存在强烈的耦合作用。同时,WSe2/MoSe2,MoSe2/MoS2,和WSe2/MoS2异质结界面形成能带为Ⅱ型的排列(typeⅡalignment),发光谱中观测到的新的发光峰便来源于Ⅱ型能带排列形成的层间激子。在MoS2/graphene异质结中,由于接触电势差的存在,光生电子空穴对会被迅速拽离开,电子传递到graphene以无辐射跃迁的方式退激发使得MoS2发光发生明显猝灭。4.同/异质结中载流子动力学的超快光谱研究设计和构筑了 TMD/TMD/graphene三层结构,借助graphene作为载流子快速收集通道,利用超快激光泵浦探测技术系统地研究了同质结层间的载流子传递过程。研究结果表明MoSe2/MoSe2,WS2/WS2层间电子的传递发生在皮秒量级,WSe2/WSe2层间电子的传递发生在亚皮秒量级。这种同质结构可以有效增强光吸收而不明显影响层间的输运性质。该研究结果为深入的理解和解释van derWaals异质/同质结层间载流子动力学过程开辟了路径。