【摘 要】
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目前,质子交换膜燃料电池(PEMFC)常用碳载铂(Pt/C)催化剂存在着载体易腐蚀,活性组分Pt易毒化等缺点,使得电极成本和性能难以满足商业化要求。针对上述问题,本论文以碳纳米管(
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目前,质子交换膜燃料电池(PEMFC)常用碳载铂(Pt/C)催化剂存在着载体易腐蚀,活性组分Pt易毒化等缺点,使得电极成本和性能难以满足商业化要求。针对上述问题,本论文以碳纳米管(CNTs)为载体通过微波乙二醇法制备了Pt/CNTs、Pt/CeO2/CNTs、PtCu/CNTs、PtCu/CeO2/CNTs 四种不同类型的催化剂用于HCOOH、CH3OH和CH3CH2OH电催化氧化及氧还原性能的研究。对于Pt/CNTs催化剂,研究了 pH值、微波输出功率对Pt/CNTs催化剂中Pt粒子大小的影响。研究结果表明,当pH为10,微波输出功率为520W时,H吸脱附峰面积最大,此时Pt粒径较小。对于Pt/CeO2/CNTs催化剂,考察了 CeO2含量和载体焙烧温度对其电化学性能的影响。XRD和TEM表征结果显示CeO2促进了 Pt在载体表面的分散性及小粒径Pt的生成,有利于反应活性位点的增多;XPS结果表明加入CeO2后氧化态Pt含量增加,使得Pt抗CO中毒能力得到提高。当Pt/CeO2质量比为1/3,焙烧温度为400℃时,催化剂对HCOOH、CH3OH和CH3CH2OH催化效果较为理想。对于PtCu/CNTs催化剂,考察了 Cu含量和催化剂焙烧温度对电催化性能的影响。XRD和TEM结果表明,PtCu/CNTs催化剂粒径较小,PtCu以混合晶型存在,较低的热处理温度有助于维持较大Pt活性面积,利于催化剂活性的提高。当Pt/Cu原子比为1/1.5时,催化剂呈现出较好的氧化活性。对于PtCu/CeO2/CNTs催化剂,考察了 CeO2含量、催化剂焙烧温度对催化剂性能的影响。XRD结果表明CeO2加入后提高了催化剂颗粒的分散性,Pt-Pt原子间距变小,提高了 PtCu/CeO2/CNTs催化剂氧还原能力。当PtCu/CeO2质量比为1/1,催化剂焙烧温度为200℃时,催化剂的电催化氧化活性较高。
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