石墨相氮化碳作为一种二维层状非金属半导体,由于其具有合适的能带结构、合成简便、无毒、能吸收可见光等优点而受到广泛关注。传统的氮化碳由于其可见光吸收能力有限、光生电子空穴对的快速复合、比表面积小等问题,光催化效率严重受限。针对上述问题,本文基于氮化碳自身结构,通过对其进行缺陷调控和表面修饰改性,制备了一系列改性的氮化碳材料,对制备的材料进行一系列表征和光催化分解水产氢性能测试,并对其活性提升的原因和机理进行了深入探讨。具体研究结果如下:采用一步煅烧反丁烯二酸与尿素的简便、绿色的热聚合法,成功制备出具有氮缺陷的氮化碳。通过调控前驱体中反丁烯二酸的量来调节氮化碳中位于N–（C）3位点的氮缺陷含量,进而实现能带结构的连续调控。推测该位点缺陷的形成原因可能是反丁烯二酸在热聚合的过程中与尿素发生反应形成中间体,该中间体不稳定会分解,进而阻止氮化碳N–（C）3位点的形成而导致缺陷产生。氮缺陷的引入有效的优化了氮化碳的能带结构,拓宽了可见光的响应范围,增强了还原能力,促进载流子的有效分离,实现了94.1μmol·h-1的光催化分解水产氢性能,约是未改性氮化碳的2.64倍。DFT理论计算表明N–（C）3位点缺陷使氮化碳具有更多用于光催化分解水产氢的电子和更强的水分子吸附能,加强传质。通过在三聚氰胺的热聚合过程中引入氯化钾与草酸铵,成功制备了钾掺杂表面羟基化的氮化碳。聚合过程中掺杂到层间的钾离子实现对氮化碳七嗪环的开环,形成氰基,同时羟基与七嗪环上未饱和的sp~2杂化的碳原子反应形成表面羟基,草酸铵会分解产生气体使得氮化碳变得疏松,加剧羟基的引入。钾离子、氰基、表面羟基的引入协同优化了氮化碳的能带结构,促进对可见光的吸收,使其具有更强的还原能力,有效促进光生载流子的分离,实现了69.7μmol·h-1的光催化分解水产氢性能,约是纯氮化碳的8.1倍。