【摘 要】
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具有确定分子式的稀土杂多酸盐(Ln-POM),因具有优良的发光性能,而被作为一类理想的发光基元广泛应用于制备功能性材料。然而,Ln-POM在晶体粉末状态时加工性较差,在溶液、尤其是水中时又存在溶剂猝灭发光等问题,限制了其应用的范围。而借助各种非共价相互作用的驱动,将其共组装到有序分子聚集体基质中,则可得到加工性能和光物理性质有效提升的的软材料。基于此,本论文采用离子自组装的方式,将Ln-POM作为
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具有确定分子式的稀土杂多酸盐(Ln-POM),因具有优良的发光性能,而被作为一类理想的发光基元广泛应用于制备功能性材料。然而,Ln-POM在晶体粉末状态时加工性较差,在溶液、尤其是水中时又存在溶剂猝灭发光等问题,限制了其应用的范围。而借助各种非共价相互作用的驱动,将其共组装到有序分子聚集体基质中,则可得到加工性能和光物理性质有效提升的的软材料。基于此,本论文采用离子自组装的方式,将Ln-POM作为发光基元,与聚阳离子共组装构建稀土发光软材料。这种策略可以实现稀土离子发光性能的显著提升;此外,还可利用组装基元对外部环境的敏感性,制备刺激响应性的稀土发光材料。论文包括两个方面的工作:一、利用在水中可质子化而带正电荷的支化聚乙烯亚胺(PEI),通过离子自组装的方式,与铕杂多酸盐----EuW10在水中构建了发光增强的纳米球形软材料。由于PEI上质子化的氨基对水分子的屏蔽作用,所制备的EuW10/PEI聚集体相比于EuW10的水溶液具有显著提升的荧光强度、更长的荧光寿命和更高的量子效率。利用EuW10的发光性能对周围环境的敏感性,该聚集体材料可以实现对Cu2+的检测。除此之外,基于PEI自身质子化程度的可调性,聚集体的形貌和荧光强度亦具有pH响应性。本工作研究结果为制备刺激响应性的发光材料提供了一种新的设计策略,并展现了在荧光分析检测领域的潜在应用价值。二、利用长链烷基咪唑型表面活性剂C18mimBr,通过静电相互作用包覆EuW10形成杂化复合物SEP。将其在可聚合型咪唑离子液体中进行组装,在疏溶剂和氢键作用驱动下,形成具有一定粘弹性的软聚集体材料,由具有层状结构的微米带构成。通过原位光引发聚合反应,制备得到了保持层状有序结构的发光聚合物膜。由于C18mimBr对EuW10的有效束缚作用,大大减弱了非辐射跃迁失活。同时,层状有序聚集体对EuW10的进一步束缚和分散作用,使所得软聚集体具有比EuW10参与制备的其它软材料更好的发光性能。值得注意的是,用离子液体作溶剂,不仅避免了常规溶剂如水分子对稀土离子发光的猝灭作用,而且提高了材料的稳定性,有助于拓宽Ln-POM的应用范围。
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