【摘 要】
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上转换发光（Up-conversion luminescence,UC）是一种吸收长波长光子产生短波长光子发射的反斯托克斯（Anti-stokes）发光,在固态激光器、生物标识和激光材料等方面具有良好的应用前景。近年来随着新型激光和纳米技术的完善,基于上转换的光功能材料逐渐成为当前发光领域的研究前沿和热点之一。目前大多数都集中在稀土离子掺杂材料,但较窄及固定峰位的发射特征限制了其上转换发光材料的进
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上转换发光（Up-conversion luminescence,UC）是一种吸收长波长光子产生短波长光子发射的反斯托克斯（Anti-stokes）发光,在固态激光器、生物标识和激光材料等方面具有良好的应用前景。近年来随着新型激光和纳米技术的完善,基于上转换的光功能材料逐渐成为当前发光领域的研究前沿和热点之一。目前大多数都集中在稀土离子掺杂材料,但较窄及固定峰位的发射特征限制了其上转换发光材料的进一步发展。利用Yb3+/Mn2+共掺于同一基质能够实现可调节的宽带上转换发光,这有助于改善稀土离子掺杂上转换窄带发射及峰位固定的缺陷。然而,长期以来Mn2+的上转换发光仅限于低温下获得。就目前而言,Yb3+/Mn2+激活的室温下上转换发光研究几乎都集中在粉体材料,这使得有必要拓展其基质种类。相比于粉体材料,透明玻璃陶瓷既具有与纳米晶体相近甚至更优异的发光性能,又有类似于玻璃相的良好机械强度和化学稳定性。基于此,本论文以近年来倍受关注的基质材料—玻璃陶瓷为基质载体,制备出Yb3+/Mn2+共掺含氟氧化物纳米晶体的透明玻璃陶瓷。通过控制玻璃陶瓷中Mn2+的浓度和热处理温度实现了宽带可调的上转换发光。利用X射线粉末衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、吸收光谱和荧光光谱等测试表征手段对所制备玻璃陶瓷样品的晶化行为、显微结构和（高温）上转换光谱特性进行了详细地分析。论文共分为四章,第一章阐述了上转换发光机理、稀土或过渡金属离子掺杂上转换发光的研究进展和现状、Yb3+/Mn2+共掺上转换发光的研究进展和现状,并简述了玻璃陶瓷的研究现状及其应用前景,在此基础上提出了本论文的研究内容、目的及意义。第二至三章详细地探讨了Yb3+/Mn2+共掺玻璃陶瓷的可调宽带发光特性及机理解释。第四章为论文结论,总结了本论文所取得的主要研究成果和工作中的不足之处。具体研究内容和结果包括以下几个方面:（1）采用高温熔融法合成了Yb3+/Mn2+共掺含γ-Ga2O3和β-YF3纳米晶的双相透明玻璃陶瓷。XRD和TEM表征手段证实了玻璃基质中存在γ-Ga2O3和β-YF3两种晶相。在980 nm激光器泵浦下样品中同时观测到～520 nm和～605 nm的可见上转换双重发射宽带,分别来自位于四面体和八面体晶体场环境中的Yb3+-Mn2+二聚体的|2F7/2,4T1（4G）>→|2F7/2,6A1（6S）>跃迁。对相应的荧光寿命曲线和光谱特征展开了深入分析,证实该双宽带上转换发光机理为基于Yb3+-Mn2+二聚体的基态/激发态吸收过程。（2）采用高温熔融法合成了Yb3+/Mn2+/Tm3+三掺含γ-Ga2O3和β-YF3纳米晶的双相透明玻璃陶瓷。在980 nm LD激发下,通过改变Mn2+离子掺杂浓度,Yb3+/Mn2+共掺样品的发光颜色从淡黄色到橙色可调。当引入蓝色发光离子Tm3+,样品的发光颜色可以从蓝光连续调节到橙光,并实现显示良好的上转换白光发射（x=0.335,y=0.314）,这归因于Tm3+→Yb3+-Mn2+能量传递过程。对于上述作用过程,我们给出了详细的上转换光谱分析以及机理解释。此外,温度依赖上转换发射光谱表明Yb3+/Mn2+/Tm3+共掺玻璃陶瓷具有相对较好的抗热猝灭性能和热恢复能力。通过本论文工作,对Yb3+/Mn2+共掺氟氧化物透明玻璃陶瓷的析晶行为、发光特性和能量传递过程展开了细致的研究,探讨了玻璃陶瓷中热处理温度、晶体类型及离子掺杂浓度对上转换发光的影响,并通过设计合适晶相（γ-Ga2O3和β-YF3纳米晶）的析出和Mn2+掺杂浓度,成功实现透明玻璃陶瓷中的可调控宽带发射和白光输出,同时对涉及Yb3+-Mn2+二聚体交换作用的上转换发光机理进行了详细的分析论述,有利于更加深入地认识透明基质中Yb3+/Mn2+上转换发光过程,为拓展透明玻璃陶瓷在上转换发光领域的应用提供了重要的参考价值。
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