Ni/CeO2逆水煤气变换反应催化剂的合成与表征

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:haohailinbo
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近年来,随着大量二氧化碳排放引起的温室效应日益严重,二氧化碳的转化和应用研究日见活跃,其中逆水煤气变换反应被认为是最有应用前景的反应之一,逆水煤气变换反应(RWGS)是利用二氧化碳生成CO的有效方法之一。目前,很多催化剂存在稳定性较差的缺陷。此外,在催化剂的转化率和选择性上也存在诸多不足之处,因而研究开发性能高而稳定的RWGS反应催化剂对CO2资源的利用和能源生产有重大意义。由于镍基催化剂有良好的催化活性、稳定性和价格低廉的优势,所以将镍基运用于逆水煤气变换反应中。本文运用活性测试、XRD、BET、TPR及TG/DTA等测试表征手段,对以硝酸镍和硝酸铈为原料制备镍铈氧化物催化剂的方法、过程及控制要素要点进行研究,主要研究了活性组分含量、老化时间、焙烧温度、沉淀剂、预处理方法、反应空速等因素对镍铈氧化物催化剂结构和性能的影响。通过分析比较,得到如下结果:采用共沉淀法制备Ni/CeO2的催化剂活性最好。Ni/CeO2催化剂的最佳条件为老化24h、Ni含量1wt%,焙烧温度800℃;沉淀剂为氢氧化钠和碳酸钠混合液,其混合比例为1:1;在还原预处理、还原温度600℃和120,000ml/h.g.cat空速条件下催化剂表现出良好的活性和选择性;1wt%Ni/CeO2催化剂进行了10h稳定性测试,测试结果表明催化剂表现出良好的活性和选择性。XRD实验结果表明,催化剂的主要物相组成为进入二氧化铈晶格形成镍离子、高分散NiO,大颗粒的NiO和CeO2。低镍含量时(≤1wt%Ni),进入二氧化铈晶格形成镍离子,高分散在CeO2上的氧化镍;高镍含量时(≥5wt%Ni),进入二氧化铈晶格形成镍离子,高分散在CeO2上的氧化镍,还有大颗粒的氧化镍。TPR实验结果表明,镍分三步还原进入二氧化铈晶格形成镍离子,高分散的氧化镍,大颗粒的氧化镍。二氧化铈晶格形成镍离子,高分散的镍是逆水煤气的主要活性位,大颗粒的镍是甲烷化的活性位。
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