催化金属表面结构和碳源对CVD法合成石墨烯的影响研究

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石墨烯(graphene)凭借其出色的电学、热学、光学和机械性能,目前已经广泛应用到电子、机械及医药等高科技领域。石墨烯的这些出色性能,引起科学界的广泛关注,其中大面积、高品质石墨烯的合成方法是科学界研究的重点之一。化学气相沉积法(CVD)通过反应条件的控制实现了石墨烯的大面积、高品质可控生长,而且能实现石墨烯的轻松转移,因此成为大规模生产大面积、高品质石墨烯最有前景的方法。本课题的研究内容之一,先以CH4为碳源在铜箔和铜膜上常压合成了石墨烯,用电子背射散射衍射(EBSD)对氢气氛围退火后的铜箔和铜膜表面进行表征。结果显示:铜箔表面基本是由(100)晶面构成,且其单晶约有100μm大小,而铜膜表面则是含有(111)、(100)和(110)的多晶结构,且单晶尺寸仅有10μm大小。二者不同的表面结构使得不同浓度的CH4和H2浓度对石墨烯的层数,质量等的影响也不同。进一步数据表明铜箔比铜膜在初始阶段有更高的石墨烯成核密度和更快的增长速度。我们的研究结果有助于了解金属表面结构和石墨烯CVD生长的关系。本课题的研究内容之二,以CO2作为碳源,以铜箔为催化基底进行石墨烯CVD合成条件及机理的探索。我们先在700℃使CO2和H2反应,然后升温至1000℃和1080℃退火最后迅速降温,拉曼及光学显微镜图片结果显示利用此方法成功制得了石墨烯。通过反应过程的解析,我们发现700℃是低温反应生成碳的最合适温度,H2有利于非石墨态碳向石墨态转化。通过与CH4-CVD的实验结果对比,我们推断除了CO2加氢的副产物,如H2O,可能会阻碍石墨烯的成核和生长外,氧元素也可能使铜表面钝化不利于石墨烯成核及晶核的长大。我们的研究为CO2直接合成石墨烯提供了一种有效途径。在本课题中,我们研究了铜箔和铜膜作为催化基底时,氢气流量,甲烷流量对石墨烯质量的影响;通过甲烷和二氧化碳分别作为碳源在铜箔上合成石墨烯的条件对比,初步探讨了这两种不同碳源对石墨烯质量的影响机制。该课题的研究为研究结果对探索化学环境对石墨烯的影响机制提供了有益参考。
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