【摘 要】
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过氧化氢（H2O2）作为现代能源和环境领域重要的基础化学品之一,被广泛应用于化工、医药、食品、电子和环保等领域,成为有潜力取代传统的重铬酸钾、高锰酸钾的一种新兴“清洁氧化剂”,同时H2O2合成也成为绿色化学与化工领域的研究热点。目前H2O2主要由以氢气和氧气为原料的蒽醌氧化工艺（AOP）生产,但该方法存在能耗大、产率低、H2O2产品纯度低和安全隐患等问题,发展一种生产H2O2的绿色合成工艺已势在必
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过氧化氢（H2O2）作为现代能源和环境领域重要的基础化学品之一,被广泛应用于化工、医药、食品、电子和环保等领域,成为有潜力取代传统的重铬酸钾、高锰酸钾的一种新兴“清洁氧化剂”,同时H2O2合成也成为绿色化学与化工领域的研究热点。目前H2O2主要由以氢气和氧气为原料的蒽醌氧化工艺（AOP）生产,但该方法存在能耗大、产率低、H2O2产品纯度低和安全隐患等问题,发展一种生产H2O2的绿色合成工艺已势在必行。非金属碳材料在电合成领域有着悠久的历史,碳材料与金属相比具有许多优势,包括高丰度、易调控的表面化学和强大的机械性能等。利用碳基材料电催化二电子氧还原反应（2e-ORR）能够原位绿色合成H2O2,具有便携安全、绿色环保等特点,是一条替代传统工艺制备H2O2的有效途径。然而,该方法存在的两个主要问题是选择性差和稳定性差。本文旨在探索新型高效碳基催化剂对电化学合成H2O2反应体系的研究,取得的主要研究结果如下:（1）利用利用离子液体（IL）和表面活性剂调节电极-电解质界面结构,进而提升纳米碳材料（乙炔黑,AB）对2e-氧还原反应的电催化性能。IL相的存在产生了一种新型疏水碳催化剂表面,该表面会影响ORR的传质和局部反应物浓度,进而影响ORR的反应路径。研究结果表明IL修饰可以提高提升原始AB材料的催化活性,使电合成H2O2的选择性成倍增加（由48.0%提升至90.0%）。此外,在电解液中加入阳离子表面活性剂可以促进H2O2产物在固-液界面上的脱附过程,使H2O2的选择性获得提高（最高可达到99.5%）,并且这种高活性和高选择性可以在100 h内保持稳定。（2）通过对硝酸氧化后的AB材料进行氨气热处理制备获得N原子掺杂的碳基催化剂N-AB,并与原始AB材料进行对比,以此初步探究氨气热处理法在制备杂原子掺杂催化剂方面的可行性。通过XPS测试结果表明随着氨气热处理温度的提升,催化剂中N元素含量也随之增加,并且Pyrrole N物种的相对含量呈增加趋势。通过电化学SCV-RRDE测试结果得出N-AB-500催化剂具有最大的环电流密度,同时根据公式计算得出N-AB-500催化剂的平均转移电子数更偏向于2e-,并且H2O2的选择性超过96.0%。随后通过Tafel曲线以及EIS测试也证实了N原子掺杂可以有效的改善AB催化剂的电化学反应活性,同时显示出优异的2e-氧还原制备过氧化氢能力。本论文研究成果表明合理设计和调节非金属纳米碳材料可以有效地改变催化剂对2e-氧还原反应的催化活性,相关反应过程和电极材料研究成果为电化学合成H2O2的实际应用提供了理论依据。
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