【摘 要】
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悬浮在大气中的细颗粒物(PM2.5)会影响能见度,改变地球辐射从而影响气候变化,还会对人类身体健康产生危害。PM2.5的性质与它的化学成分息息相关。不同区域PM2.5化学成分有较大的差异且来源复杂,研究中存在较多的不确定性。长三角城市群区是全球经济发展最快、人口最稠密的地区之一。该地区排放源及传输特征复杂,且相对湿度较高,气溶胶具有载荷高、理化性质季节差异大等特点。本研究以长三角西部地区南京大学地
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悬浮在大气中的细颗粒物(PM2.5)会影响能见度,改变地球辐射从而影响气候变化,还会对人类身体健康产生危害。PM2.5的性质与它的化学成分息息相关。不同区域PM2.5化学成分有较大的差异且来源复杂,研究中存在较多的不确定性。长三角城市群区是全球经济发展最快、人口最稠密的地区之一。该地区排放源及传输特征复杂,且相对湿度较高,气溶胶具有载荷高、理化性质季节差异大等特点。本研究以长三角西部地区南京大学地球系统区域过程综合观测实验基地（SORPES）的单点长期观测为基础,结合移动观测平台在长三角东部上海奉贤地区的短期强化观测实验与基于系留型大载荷浮空器和飞机航测等先进观测平台的观测实验完成了气溶胶由点到面再到体的多角度复合观测,同时辅助不同模型研究该地区气溶胶的来源。利用SORPES站2014～2016年多台气溶胶化学成份检测仪观测到了PM2.5总质量及各组分的时间变化。PM2.5的平均质量浓度为67.8μg m-3,超过国家日均标准(75μg m-3)的天数高达32.7%。冬季12月和夏季6月出现双峰污染结构。PM2.5由二次成分主导,平均占到PM2.5总质量的77%,并且随着污染程度加深,二次气溶胶组分尤其是硝酸盐占比增加。无机气溶胶都是以中性气溶胶的形式存在。高温会促进硫酸盐和二次有机气溶胶的生成。通过ISORIOPIA II模型计算出来的液态水含量随着污染程度加深明显升高,并且高液态水含量会促进二次组分的生成。针对长期观测到的细颗粒物冬夏污染双峰,我们分别于2017年12月和2018年6月在长三角的南京仙林地区和上海奉贤地区开展了同步的区域强化观测实验。两个地方的气溶胶都以二次组分为主,冬季和夏季硝酸盐在气溶胶的占比都随着污染加剧而增加。冬季长三角最为严重的区域污染是由来自中国北方的长距离输送的气流引起来的,在该次污染过程中,气溶胶性质较为老化以硝酸盐和低挥发性有机物为主。上海站点气溶胶的快速增长与冷锋的移动路径相关。夏季,两个站点的污染事件不同步发生。来自长三角内部城市群的短距离气流输送将污染物带到观测站点。在此次强化观测中,我们还使用了飞艇平台完成了气溶胶浓度的垂直探测。结果表明:气溶胶平均质量浓度呈现出从地面到高空逐渐降低的趋势。受地表排放影响,有机物在地面层占比最高。污染条件下,200米及以上更高高度内气溶胶由硝酸盐主导。受限于飞艇的高度限制（1300米）,我们进一步开展了飞机航测实验作为补充。结果表明边界层高度之上的大气中污染条件下硫酸盐占比最高。已有的结果表明硝酸盐是长三角地区污染的重要驱动因素,结合长期观测数据和强化观测结果,我们开展了针对硝酸盐形成机理的研究。夏季,热动力平衡即硝酸铵的挥发是制约硝酸盐浓度的主要因素,NO2氧化生成硝酸气的光化学过程也很重要。冬季,低温条件利于硝酸盐保持在颗粒物的状态,硝酸盐整体浓度较高。我们根据硝酸盐的日均浓度筛选出了硝酸盐的污染个例事件,并发现污染个例前一天的晚上观测到明显的硝酸盐夜间生成过程,计算结果表明N2O5水解生成的硝酸盐占到了观测到的硝酸盐增长的80%。地面因为受到NO滴定作用的影响,O3浓度相对较低,夜间边界层上部（200米之上）O3浓度更高,N2O5水解生成硝酸盐的过程在此高度层更加重要,生成的硝酸盐第二天随着边界层的混合发展又会造成地面硝酸盐的浓度增长。我们的结果表明有效的控制氮氧化物的排放和臭氧的污染能够较好的控制硝酸盐的浓度,从而有效减少长三角地区的雾霾污染。同时,临近市级或者省级之间的协同污染控制策略能够有效的减少大型城市群类似于长三角城市群的区域污染状况
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