钌纳米粒子催化加氢性质尺寸效应研究及其分析检测应用

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钌作为贵金属元素,由于其空轨道多,易配位,电子多,易成键等优势使其成为理想的催化剂。众所周知,贵金属纳米的尺寸是影响其催化活性的重要因素,但是关于钌纳米粒子(Ru NPs)催化领域的尺寸效应却鲜有研究,主要原因是不同尺寸的Ru NPs难以合成,关于不同尺寸Ru NPs的催化性能研究也寥寥无几,本文以Ru NPs为研究对象,围绕其催化加氢性质尺寸效应研究及其分析检测应用展开系统研究。具体内容包括:1.通过调节pH和温度合成不同粒径Ru NPs,深入理解钌纳米粒子在形成过程中晶体成核和生长的机理,探究钌纳米粒子可控合成的规律,考察影响纳米粒子可控合成的因素。并通过一系列表征手段,对不同粒径Ru NPs的性质有了一定的了解。2.利用Ru NPs优异的催化加氢性能催化还原硝基化合物,选用了对硝基苯酚(pNP)作为芳香族硝基化合物的代表,通过高效液相色谱技术(HPLC),研究还原产物以及反应转化率;通过紫外可见分光光度计(UV-Vis)监控催化反应并计算反应速率,与其它贵金属纳米粒子催化速率比较,考察了Ru NPs的催化加氢活性;同时研究不同尺寸的Ru NPs对催化活性的影响,并深入理解现象,提出尺寸影响催化活性的机理。最后经过催化剂的循环使用测试,证明Ru NPs能够重复使用。3.利用Ru NPs优异的催化加氢性质催化降解偶氮染料,并研究其催化机理。选用偶氮染料通过UV-Vis监控染料降解脱色过程,发现加入Ru NPs催化速率比不加催化剂速率快上几十倍甚至几百倍。4.经研究发现硫化氢(H2S)可诱导Ru NPs中毒,降低Ru NPs的催化活性。将此性质与Ru NPs催化降解偶氮染料结合,建立了一种快速、高灵敏比色检测硫化氢的方法。经过参数优化,检测限可达到0.6 nmol/L。同时经过干扰性实验测试,该检测方法表现出高选择性,并能应用于实际样品的检测。同样基于Ru NPs检测H2S的原理,该检测方法还能检测生物样品中带巯基的氨基酸,如:半胱氨酸和谷胱甘肽。因此,该检测方法能够应用于环境样品和生物样品中H2S的检测。
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