聚L-乳酸及其共聚物的微观结构与冷变形形状记忆效应

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本文以辛酸亚锡为引发剂,采用开环聚合法合成了一系列聚乳酸(PLLA)/聚ε-己内酯(PCL)无规共聚物与嵌段共聚物,并采用溶剂蒸发法和熔融挤出法制备了聚乳酸类共聚物薄板和丝材。采用流变特性分析、差示扫描量热分析、拉曼光谱分析、X射线衍射分析、拉伸试验以及弯曲试验研究了共聚物的可纺性、微观结构、力学性能以及冷变形形状记忆效应,并探讨了聚合物薄板与丝材的变形态结构与冷变形形状记忆效应之间的内在联系。研究发现PCLA无规共聚物薄板在玻璃态拉伸时发生屈服后出现了大应变,并具有高弹形变特征,呈现出较好的冷变形形状记忆效应,其中PLLA结晶相作为固定相,PCLA无定型相作为软化相。无规共聚物的组成、变形量以及循环次数对冷变形形状记忆效应均有显著影响,随着ε-CL含量的增加,共聚物的形状保持率逐渐减小,形状恢复力先增大后减小,最大值达9.3MPa,是热变形形状记忆效应所产生恢复力的2倍;随着变形量的增加,形状保持率逐渐增大,形状恢复率逐渐减小,形状恢复力先增大后减小,形变为100%时恢复力达到最大值;随着循环次数的增加,形状恢复率先逐渐减小,随后趋于稳定。退火时间对无规共聚物的冷变形形状保持率影响较大。随着退火时间的延长,聚合物中的PLLA结晶相含量逐渐增多,聚合物的形状保持率增大,形状恢复率略有降低。PCLA嵌段共聚物薄板也具有良好的冷变形形状记忆效应,其中PLLA结晶相作为固定相,PCL链段作为软化相。随着PCL含量的增加,形状保持率减小,当PCL含量为20%时,形状恢复率最大,达到100%,形状恢复力先减小后增大,最高的形状恢复力为12.5MPa。PCLA无规共聚物的流变性能显示其具有良好的可纺性,采用熔融挤出法制得的丝材中只存在PLLA结晶相,其结晶度高于薄板。随着ε-CL含量的增加,丝材的拉伸强度和形状保持率都减小,而形状恢复率增大;随着变形量的增加,形状恢复力逐渐增大,但增大的幅度逐渐变小。丝材的冷变形形状保持率与形状恢复率都高于薄板,但恢复力低于薄板。
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