稀土上转换荧光纳米传感器的研究与应用

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荧光传感器由于其相对简单、快速、成本低、灵敏等特点,在各种生物检测中得到了广泛的应用。本论文利用共沉淀法制备了上转换荧光纳米传感器,用于蒽环类抗癌药物的检测,主要研究内容如下:(1)上转换纳米材料的合成及其表面修饰。制备的掺Nd3+的上转换荧光纳米传感器(Nd3+-UCNPs)可以将激发波长改至808 nm,既减少了水热效应,且808 nm光有较强的组织穿透性,可以更好的应用在生物检测中。利用共沉淀法,合成了NaYF4:Yb/Er/Nd纳米晶核。为了增强荧光强度,通过外延生长法,在核上长出NaYF4:Nd纳米晶外壳。为了提高水溶性,通过酸处理法去除核壳UCNPs表面油酸配体,得到可用于检测表阿霉素的上转换荧光传感器。为了进一步提高特异性,对无配体核壳UCNPs进行修饰,合成了适配体修饰的上转换纳米荧光传感器(Apt-Nd3+-UCNPs)。利用透射电镜,荧光光谱,X射线衍射,傅里叶变换红外光谱,紫外光谱等获得的表征结果,证明了上转换荧光纳米颗粒的制备和修饰成功。(2)Nd3+-UCNPs传感器在表阿霉素检测中的应用。荧光光谱和紫外光谱的结果显示了Nd3+-UCNPs的发射光谱与表阿霉素的吸收光谱重合,可基于荧光共振能量转移机理定量检测表阿霉素。在优化条件下,荧光传感器淬灭效率与表阿霉素浓度成线性,线性相关系数为0.994。其检测范围为0.09μM-189.66μM,检测限为0.05μM。在尿样回收表阿霉素的实验中,测得表阿霉素的回收率在97.5%-102.6%之间,表明Nd3+-UCNPs传感器可以被用来检测人体尿液中的表阿霉素。(3)纸基微流控芯片中Apt-Nd3+-UCNPs传感器检测阿霉素的研究。用纸基微流控芯片极大的减少了上转换纳米材料的用量,基于纸基芯片建立荧光光谱法和手机拍照法检测体系。利用荧光光谱法测得该荧光传感器淬灭效率与阿霉素浓度成线性,检测范围为0.01μM-150μM。对于手机拍照法,使用Image J荧光分析软件,计算了纸基芯片内的上转换荧光纳米传感器荧光强度。在优化条件下,随着阿霉素浓度升高,纸基芯片内的荧光强度成线性下降,检测范围为1μM-70μM。
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