【摘 要】
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石墨烯量子点(Graphene quantum dots,GQDs)作为一种新颖独特的荧光纳米材料,与半导体量子点和有机荧光染料相比,具有低毒性、高荧光活性、优异的水溶性和光稳定性等优点,在细胞成像、分析检测和光催化等领域具有良好的应用前景。本文主要研究了石墨烯量子点的制备及其在金属离子检测领域的应用,研究工作主要包括以下三方面内容:以柠檬酸为碳源,乙二胺为氮源和苯硼酸为硼源,采用“自下而上”水热
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石墨烯量子点(Graphene quantum dots,GQDs)作为一种新颖独特的荧光纳米材料,与半导体量子点和有机荧光染料相比,具有低毒性、高荧光活性、优异的水溶性和光稳定性等优点,在细胞成像、分析检测和光催化等领域具有良好的应用前景。本文主要研究了石墨烯量子点的制备及其在金属离子检测领域的应用,研究工作主要包括以下三方面内容:以柠檬酸为碳源,乙二胺为氮源和苯硼酸为硼源,采用“自下而上”水热法合成硼氮共掺杂石墨烯量子点(B,N-GQDs),采用透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)、光致发光光谱(PL)和荧光寿命检测系统对B,N-GQDs的结构和基本性质进行了表征,结果表明成功制备了高荧光量子产率和长荧光寿命的B,N-GQDs,其粒径和高度分布均匀,表面含有多种官能团,在p H=5.0~10.0,[NaCl]=0~1.0 mol/L和辐照时间<120 min的条件下具有良好的荧光稳定性。制备的B,N-GQDs可实现对Hg2+和F-双离子检测,线性范围分别为0.2~2.6μmol/L和0.25~7.0 mmol/L,检测限分别为0.16μmol/L和0.18 mmol/L,均低于《污水综合排放标准》对工业废水中Hg2+和F-离子排放的要求;此外,测定了十四种干扰金属离子和七种干扰阴离子对B,N-GQDs检测Hg2+和F-的影响,发现Mg2+、Ca2+和Fe3+使B,N-GQDs荧光发生猝灭,遂采用掩蔽剂的方法实现对Hg2+浓度的准确测定,其他阴阳离子不影响Hg2+和F-双离子检测过程;同时,采用检测Hg2+和F-标准曲线分别测定含Hg2+和F-溶液,与已知Hg2+和F-浓度相比,回收率分别在96.7~98.4%和100.0~102.4%范围。以上说明B,N-GQDs对Hg2+和F-浓度检测准确度高。以氧化石墨烯为碳源,过氧化氢为氧化剂和3-氨基苯硼酸(APBA)为表面钝化剂,采用“自上而下”两步水热法合成了APBA改性石墨烯量子点(APBA-GQDs)。通过TEM、AFM、FT-IR、XPS、UV-Vis和PL对量子点的结构和性能进行了表征,发现制备的APBA-GQDs具有高的荧光量子产率,并且其粒径和高度分布均匀,在p H=4.0~11.0,[NaCl]=0~1.0 mol/L和辐照时间<120 min的条件下表现出优异的荧光稳定性。
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