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本文以煤沥青作为前驱体,纳米氧化铝作为炭热反应助剂,高温还原制备了具有新型蓬松结构的晶态石墨烯纳米片。以此为基础,分别采用水热法和氧化聚合法制备了 Ni(OH)2/GNs复合电极材料和PANi/GNs复合电极材料,通过发挥新型蓬松状石墨烯在三维结构、导电性和机械性能等方面的优势,改善优化复合电极体系,提高复合电极材料的电化学性能。主要研究内容如下:采用真空高温碳热还原制备具有新型蓬松结构的石墨烯纳米片,采用XRD、TEM、Raman和XPS等手段对所制备样品进行表征。结果表明:在煤沥青中添加纳米氧化铝能够有效地制备具有新型蓬松三维结构的石墨烯纳米片,石墨烯纳米片具有良好的结晶状态、纯度高、尺寸均匀、层数维持在2-5层。最佳工艺条件为沥青和纳米氧化铝质量比为1:1,真空炭化温度为1700℃～1800℃,保温时间1h。同时采用XRD和SEM电镜,研究了石墨烯高温碳热还原机理,提出了构建促进石墨烯形成和剥离的Al2O3-C-Al4C3碳热体系,论证了中间过渡碳铝化合物(Al4C3)在石墨烯形成过程中的关键作用。采用水热法,将Ni(OH)2沉积在具有蓬松结构的石墨烯纳米片上,制备以三维石墨烯导电网络为骨架的Ni(OH)2/GNs复合电极材料。结果表明:最优工艺为Ni2+/C质量比为8.5:1.5,复合沉淀剂(NaOH/urea)摩尔比为8:2,180℃水热反应4h。所制备的Ni(OH)2/GNs复合材料具有出色的比容量特性和优异的循环寿命。在1 A·g-1的电流密度下,Ni(OH)2/GNs复合电极材料比容量为2260 F·g-1,在100 mV·s-1的条件下循环4000次后保持115.6%的初始容量,大电流密度(16 A·g-1)充放电1000次后容量衰减2.6%。采用氧化聚合法合成具有聚苯胺纤维阵列包覆石墨烯纳米片结构的PANi/GNs复合电极材料。研究了不同原料配比对其形貌、结构和电化学性能的影响。结果表明:石墨烯纳米片的引入不仅改善了聚苯胺的导电性和稳定性,还促进了聚苯胺有序纤维阵列的出现。最优工艺条件为An/graphene质量比8:2(PG20%),An/APS摩尔比为1:1,无机质子酸掺杂。该PG20%复合材料具有良好的比电容和稳定的循环寿命,在电流密度为0.5 A·g-1时的比电容为783 F·g-1,1000次循环后保留95.8%的初始容量,平均一次循环衰减0.414‰。