TS-1/堇青石整体催化剂的制备及其催化苯酚羟基化的性能研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bbs_zj
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
苯二酚(DBHs)是工业上重要的精细化工中间体,被广泛地应用在农药、香料、感光材料、染料和橡胶等领域。细粉状TS-1分子筛具有MFI拓扑结构,其粒径在200500nm左右,具有良好的催化性能和热稳定性,是苯酚羟基化较为理想的催化剂选择。但是反应后催化剂不容易与液相分离开,回收难度大。解决这一问题的关键在于催化剂的成型,本文涉及到颗粒状TS-1分子筛和TS-1整体催化剂的制备。对比两者来看,颗粒状TS-1分子筛通过过滤能够回收,但很容易磨损,并且随着颗粒度的增大,催化剂的活性降低明显;而TS-1整体催化剂既具有较高的择形催化性能,又方便回收,具有良好的应用前景,因此TS-1整体催化剂研究成为了本论文的重点。本论文主要包括两个大部分:(1)细粉状TS-1催化剂、颗粒状TS-1催化剂和TS-1/堇青石整体催化剂的制备;(2)TS-1/堇青石整体催化剂的催化性能评价和失活再生探讨。具体研究内容如下:1、采用水热合成法制备出了细粉状TS-1分子筛,以苯酚羟基化为探针反应来考察其催化活性。结果表明:合成出来的TS-1粒径小,在200500nm左右,当苯酚双氧水摩尔比为3:1,反应温度为60℃,苯酚转化率达到26.2%,苯二酚的选择性为98.2%,表现出了较高的催化活性。从对颗粒状TS-1催化剂的催化性能考察来看,随着催化剂颗粒度的增大,苯二酚的选择性下降明显。2、采用原位水热合成法制备了TS-1/堇青石整体催化剂,结果表明:最佳的制备条件是硅钛摩尔比为40,模板剂用量为正硅酸乙酯摩尔量的0.2倍,水硅摩尔比为60,晶化温度为170℃,晶化时间为72h,负载量达到4.76%,但不能满足羟基化反应的要求。3、以市售TS-1分子筛为活性组分,蜂窝状堇青石陶瓷为载体,硅溶胶(30%水溶液)为粘结剂,用涂覆法制备了TS-1/堇青石整体催化剂,并用于催化苯酚和双氧水(30%水溶液)的羟基化反应。在自制的强制外循环间歇反应器中考察了反应温度、反应时间、TS-1负载量和n(phenol):n(H2O2)等因素对苯酚羟基化的影响。研究结果表明,添加硅溶胶以后,牢固度有了很大的提高。在以水为溶剂,n(TS-1):n(H2O2)=3:1,m(H2O):m(phenol)=5:1,m(phenol):m(TS-1)=10:1,70℃条件下反应6 h,苯酚转化率达到28.8%,苯二酚选择性为95.4%。由失活TS-1/堇青石整体催化剂催化剂的表征,表明积炭是造成催化剂失活的主要原因。通过对失活TS-1整体催化剂进行高温焙烧再生处理,失活TS-1整体催化剂的催化活性基本上能恢复到反应前的水平。
其他文献
随着化石能源的日渐枯竭,以及其燃烧所导致的环境污染,打破传统的各种能源系统的独立供能模式,提高电能、热能等不同能源之间的互联程度,增强能源整体利用效率,实现能源与环境的可持续发展被提上日程。综合能源系统可将多种不同形式的能量进行耦合并对其进行协同规划,提高系统的能量综合利用效率,此外,由于各种形式能量需求可由多条路径进行供应,且相互之间可进行转换,综合能源系统可提高能量供应的可靠性。论文主要开展了
目的:通过对黑玉镇痛膏治疗肝癌轻度癌性疼痛的研究,明确黑玉镇痛膏对轻度癌性疼痛的作用,观察黑玉镇痛膏对于患者疼痛缓解有效率及爆发痛出现次数。方法:随机选取2018年5月至2018年12月期间泰安市中医医院肿瘤科治疗的60例肝癌轻度癌性疼痛患者。每组30人,分别为试验组及对照组,其中试验组采用院内制剂黑玉镇痛膏外敷治疗;对照组口服氨酚双氢可待因治疗。用药7天后观察患者NRS评分变化、爆发痛出现次数及
当前,我国进入转型升级的关键时期,创新驱动不断推进,不连续创新环境下大量行业被颠覆,传统稳态环境中的静态均衡不断被打破,以拼多多和今日头条为代表新兴企业在资源约束环境中的快速成长,打破了传统的“核心资源-能力-绩效”成长方式,新兴企业亟需找到新的成长范式。既往文献表明,新兴企业固有的“新而小”“新而弱”性,使得新兴企业很难获取企业成长所需资源,创业学习和创业拼凑是帮助企业实现从无到有,缓解资源困境
近年来,农业环境污染问题已经成为热点话题,受到政府和农民的广泛关注,也是学术研究及政策制定的重点问题。随着“一带一路”倡议的不断实施,我国农业经济正驶入高质高产的快车道,但粗放式的种植模式还没有从根本上发生改变,化肥、农药等生产资料的投入量仍然高居不下,导致农业环境污染问题愈发严重,严重阻碍了农业可持续发展战略的实施。2020年,中央一号文件提出了“深入开展农药化肥减量行动,加强农膜污染治理,推进
学位
齿轮传动机构是军用装甲车辆综合传动装置的重要组成部分。利用虚拟现实技术和虚拟装配技术在虚拟环境下对齿轮传动机构的研究是综合传动装置现代设计分析中的重要组成部分,
目的:探讨小儿肝移植患者术后他克莫司血药浓度特点;分析CYP3A5*3(rs776746)基因对该人群术后他克莫司代谢的影响;分析MDR1 3435C>T(rs1045642)基因对该人群术后他克莫司代谢的影响;分析CYP3A4*18B(rs2242480)基因对该人群术后他克莫司代谢的影响;为今后精准用药提供可靠的理论依据和前期研究基础方法:1、依照纳入排除标准,选取2016-2019年天
桑(Morus alba L.),属于桑科,是具有极高经济价值的传统中药。桑树在中国已有近5000年的种植历史。桑叶富含多种营养成分如多糖、黄酮、生物碱、必需氨基酸(如γ-amino丁酸),维生素和无机盐等。桑叶常广泛用于驱风去热:如清肺热、驱肝火、改善视力等。自古以来,桑作为添加剂常添加于茶和日常膳食中。为了提高桑叶的综合利用度,促进桑叶多糖作为食品添加剂在功能食品中的补充作用,本文对桑叶多糖的
频率稳定度在时频测控领域中占据着一个非常重要的位置,是衡量一个频率源质量好坏的重要参数。它广泛应用于导航定位、授时、雷达成像、通信通讯、空间技术以及测试计量等技
随着全球经济一体化向纵深推进以及创新生态系统的构建,各个实体之间交换信息、资源的程度日益增加,嵌入合作网络日趋成为企业可持续发展的有效途径。其中,合作网络中心位置为企业带来丰富的创新资源和机会,是企业保持核心竞争优势并实现技术追赶的重要引擎。学术界广泛认为企业的知识重组能力深刻影响其后续的网络嵌入行为,而如何有效进行知识获取和知识整合以移至合作网络中心位置就成为学术界关注的热点问题之一。本文通过整