NaOH/Urea体系下纳米纤维素纤维的制备及应用

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从植物纤维中提取出的纳米纤维素纤维,是一种在医药、增强材料、透明薄膜等领域具有广泛应用前景的高分子材料,也是全球的研究热点之一。目前对于纳米纤维素纤维的制备还处于规模化生产的初级阶段,现有的工艺存在得率低、溶剂具有腐蚀性、成本高等缺点,因此开发工艺简单、低成本、相对环保的制备方法对于纳米纤维素纤维规模化生产具有重要的意义。本论文提出了一种制备纳米纤维素纤维的新方法:利用NaOH/Urea溶液体系对纤维素进行低温预处理,对预处理后纤维的形态和性能进行了分析和研究。用植物纳米磨浆机对预处理后的样品进行机械处理,最终分离得到基于NaOH/Urea溶液润胀预处理的纳米纤维素纤维(Microfibrillated Cellulose,MFC)。同时采用浓硫酸和TEMPO对纤维素进行预处理,结合高压均质机械处理的方法制备了两种纳米纤维素纤维HNC和TNC。分别对MFC、HNC和TNC三种纳米纤维素纤维的微观形貌、结晶度、热稳定性、粒径大小等进行了全面的对比和表征。并以MFC和PVA为原料,采用物理共聚混合法制备了MFC/PVA复合膜材料,探讨了纳米纤维素纤维作为增强剂对于复合膜微观形貌、机械力学性能、热稳定性以及抗水性等的影响。主要研究结论如下:基于NaOH/Urea的溶液体系可以对纤维素产生明显的润胀作用,是一种有效的预处理方法。在-4℃条件下预处理后的纤维保水值增至192%,随预处理温度的降低纤维的消晶作用越明显,纤维长度变短、细小纤维含量减少。预处理后的纤维沿着纤维的纵向可以明显的看到微细纤维疏松的层次结构,纤维表面出现凹凸不平、沟壑裂痕等特征。纳米纤维素纤维保持纤维素Ⅰ型结构,结晶度有一定程度的降低。宽度大约在10到100nm,长度则从几百纳米到数微米。纳米纤维素纤维在223℃开始发生降解,最大降解温度是338℃。酸水解和TEMPO氧化预处理结合机械处理制备的纳米纤维素纤维HNC和TNC,得率分别为31.3%,63.4%。HNC和TNC结晶度分别为80.11%,74.75%,均保持纤维素Ⅰ型结构。短棒状的HNC直径为20-40nm之间,平均长度150-300nm,在225℃开始发生降解,最大降解温度是314°C。细长棒状的TNC平均长度明显增大,表现出更大的长径比,在220℃开始发生降解,最大降解温度是336℃。Zeta电位分析表明HNC、TNC电位分别为-53.6mV和-43.2mV,前者具有更好的分散性。通过物理共混法制备了不同MFC含量的MFC/PVA复合膜,复合膜的微观形貌分析表明当MFC添加量小于6%时MFC与PVA表现出良好的相容性。PVA膜、MFC膜的接触角分别为58.7°和46.8°,接触角测量值表明PVA和MFC之间由于分子链中的羟基产生了氢键作用力。热稳定性分析表明随着MFC掺杂量的增加,复合膜的热稳定性缓慢提高。力学分析表明当MFC的添加量增加到10%时复合膜的弹性模量最大为2387Mpa,较纯PVA增加了3.18倍。随着MFC添加量从0%增加到10%,复合膜的拉伸强度变化趋势为先变大后减小,选用8%添加量的MFC时能达到最优的拉伸强度55.34Mpa。复合膜溶胀规律表明随着MFC含量的增加复合膜的溶胀度逐渐下降,复合膜表现出较好的抗水性。当水/醇比为1:9时,MFC添加量为8%溶胀率趋于平衡达到25.60%。当水/醇比为1:3时,MFC添加量为10%时溶胀率趋于平衡达到118%。
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